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AIDA-Wolkenkammerexperimente zur Entstehung von
Mischwolken durch Tr¨
opfchenaktivierung in Gegenwart von
Eiskristallen
M. Schnaiter (1), S. Benz (1), P. Field (2), O. M¨ohler (1), H. Saathoff (1), R. Sch¨on (1), Z.
Ulanowski (3), R. Wagner (1) und T. Leisner (1)
(1) Institut f¨
ur Meteorologie und Klimaforschung, Forschungszentrum Karlsruhe,
Deutschland, (2) National Center for Atmospheric Research, Boulder, USA, (3) Centre for
Atmospheric and Instrumentation Research, University of Hertfordshire, Hatfield, UK
e-mail: [email protected]
1
Einleitung
F¨
ur Temperaturen unter 0◦ C k¨
onnen Wolkenpartikel sowohl im fl¨
ussigen als auch festen Zustand existieren. Aufgrund der unterschiedlichen Dampfdr¨
ucke u
¨ ber Eis und Wasser ist die
Koexistenz von Eispartikeln und Tr¨
opfchen in Mischwolken sehr instabil und sollte deshalb nur
f¨
ur eine begrenzte Zeit auftreten. In einer solchen Mischsituation werden bei konstanter Temperatur und konstantem Druck die Eiskristalle auf Kosten verdampfender Tr¨opfchen solange
wachsen, bis letztendlich alle Tr¨
opfchen verdampft sind und die Wolke hiernach vollst¨andig
aus Eispartikeln besteht. Dieser Vereisungsprozess durch Umverteilung der Fl¨
ussigphase in die
Eisphase wird als Wegener-Bergeron-Findeisen-Mechanismus (WBF) bezeichnet. Aufgrund des
WBF sollten statische Mischwolken mit Eispartikelkonzentrationen von 102 bis 103 l−1 und einem Fl¨
ussigwassergehalt kleiner 0.5 gm−3 innerhalb von 20 bis 40 Minuten vollst¨andig vereisen.
Tats¨achlich werden Mischwolken h¨
aufig in der Atmosph¨are durch in situ Messungen beobachtet,
im scheinbaren Widerspruch zum WBF Mechanismus. Eine m¨ogliche Erkl¨arung f¨
ur die Aufrechterhaltung von Mischwolken aufgrund von dynamischen Ver¨anderungen von Temperatur
und Druck in turbulenten Auf- und Abtrieben wurde k¨
urzlich theoretisch untersucht [1]. Dabei
kann bei ausreichend schnellem Auftrieb, d.h. bei ausreichend starker K¨
uhlung, das interstitielle Aerosol im aufsteigenden Eiswolkenpaket bei Erreichen der Wassers¨attigung zu Tr¨opfchen
aktiviert werden. Mit diesem Modellsystem konnten in Abh¨angigkeit von der Eiskristallkonzentration sowie der Eispartikelgr¨
oße kritische Auftriebsgeschwindigkeiten f¨
ur die Tr¨opfchenaktivierung bestimmt werden. Da die kritischen Auftriebsgeschwindigkeiten unter vereinfachten
Annahmen f¨
ur die Mikrophysik und Dynamik der Hydrometeore gewonnen wurden, sollte das
Modellsystem unter realit¨
atsnahen Bedingungen im Labor validiert werden.
In diesem Beitrag werden erste Ergebnisse von Laboruntersuchungen zur Aerosolaktivierung in reinen Eiswolken vorgestellt. Die Experimente wurden im Rahmen der internationalen
Messkampagne HALO01 im M¨
arz 2007 an der Wolkensimulationskammer AIDA des Forschungszentrum Karlsruhe durchgef¨
uhrt.
2
Die Wolkensimulationskammer AIDA
Mit der Wolkensimulationskammer AIDA (Aerosol-Interaktionen und Dynamik in der Atmosph¨are) des Instituts f¨
ur Meteorologie und Klimaforschung verf¨
ugt das Forschungszentrum
Karlsruhe u
¨ber eine weltweit einmalige Versuchsanlage zur Untersuchung der Bildungsprozesse
und optischen Eigenschaften von Eis- und Mischwolken. In der bis auf -90◦ C k¨
uhlbaren Kammer,
die aus einem zylindrischen Aluminiumgef¨aß mit 84 m3 Rauminhalt besteht, lassen sich die bei
der Entstehung nat¨
urlicher unterk¨
uhlter Wolken herrschenden Temperatur- und Druckverh¨altnisse realit¨
atsnah nachbilden. Eis-S¨
attigungsverh¨altnisse bis zu 2 werden dynamisch erzeugt,
2
Temperaturmessung
Isoliergehäuse
Frostpunkthygrometer
Eispartikelerzeugung
TDL
FTIR
Rückwärtsstreuung
und Depolarisation
Vorwärtsstreuung
Laser (l=488nm)
SID
WELAS1
WELAS2
PHIPS
Synthetische Luft
Kältemaschine
Pumpe
flüssiger
Stickstoff
Abbildung 1: Schematische Darstellung der Wolkensimulationskammer AIDA. Aus Gr¨
unden
¨
der Ubersichtlichkeit
sind nur Instrumente aufgef¨
uhrt, die f¨
ur diese Arbeit von Bedeutung sind.
indem der Druck in der vorgek¨
uhlten Kammer, a¨hnlich wie in einem rasch aufsteigenden Luftpaket in der freien Atmosph¨
are, durch starkes Pumpen kontinuierlich abgesenkt wird, wodurch
sich das Kammervolumen adiabatisch abk¨
uhlt [2].
Im Rahmen der AIDA-Messkampagne HALO01 wurden erste Experimente zur Mischwolkenbildung durch Aerosolaktivierung in Gegenwart von Eispartikeln durchgef¨
uhrt. HALO01 ist
die erste Kampagne einer Serie von speziellen AIDA-Messkampagnen zum Test und Vergleich
von flugzeuggetragenen in situ Wolkeninstrumenten, die zur Zeit f¨
ur das neue Forschungsflugzeug HALO entwickelt bzw. adaptiert werden. In den Experimenten zur Mischwolkenbildung
wurden zun¨
achst reine Eiswolken in definierten Konzentrationen durch gezieltes Einleiten von
kleinen Eiskristallen in die mit Schwefels¨aureaerosol angereicherte AIDA-Kammer bei einer
Ausgangstemperatur von -20◦ C erzeugt. Anschließend wurde die Eiswolke durch kontrollierte
Expansion adiabatisch gek¨
uhlt. Es wurden K¨
uhlraten realisiert, die Auftriebsgeschwindigkeiten von typischerweise 1 bis 7 ms−1 entsprechen. Zur zeitaufgel¨osten Charakterisierung der
thermodynamischen und mikrophysikalischen Wolkeneigenschaften stand eine umfangreiche Instrumentierung zur Verf¨
ugung, auf die im Folgenden n¨aher eingegangen wird.
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3.1
Instrumentierung
In situ TDL-Wasserdampfabsorptionsspektroskopie
Der Strahl eines durchstimmbaren NIR Diodenlasers (TDL) wird u
¨ber Lichtleiter in eine horizontal in der Wolkenkammer installierte Mehrfachreflexionszelle (White-Zelle) eingekoppelt.
Durch Modulation des Laserstromes lassen sich ausgew¨ahlte Absorptionslienen des Rotationsschwingungsspektrums von Wasserdampf im Wellenl¨angenbereich von 1368 nm bis 1372 nm
abtasten, woraus sich die interstitielle Wasserdampfkonzentration auch in Gegenwart von Wolkenpartikeln bestimmen l¨
asst. Die Messgenauigkeit des Systems liegt bei etwa ±5% bei einer
Zeitaufl¨osung von 1.5 s [3].
3
3.2
In situ FTIR-Extinktionsspektroskopie
Durch Ankopplung eines Fourier-Transform-Infrarotspektrometers (FTIR, Bruker IFS 66v) an
eine zweite in der Kammer installiert White-Zelle k¨onnen IR-Extinktionsspektren in situ mit
einer optischen Wegl¨
ange von bis zu 250 m gemessen werden. Die Transmissionseigenschaften der BaF2 -Fenster der White-Zelle beschr¨anken den Messbereich auf den Wellenl¨angenbereich von 6000 bis 800 cm−1 . Bei den Mischwolkenexperimenten wurden IR-Spektren mit
einer Rate von 6 pro Minute bei einer spektralen Aufl¨osung von 4 cm−1 aufgenommen. Die
so gewonnenen Extinktionsspektren werden mit Hilfe optischer Partikelmodelle (Mie-Theorie,
T-Matrix-Methode) analysiert, um daraus die Anzahlkonzentration und die Gr¨oßenverteilung
der entstandenen Eispartikel- bzw. Tr¨
opfchenwolken abzuleiten. Eine umfassende Beschreibung
des experimentellen Aufbaus und der Retrieval-Prozedur ist in [4] beschrieben.
3.3
In situ Lichtstreu- und Depolarisationsmessungen
Bei dem Lichtstreu- und Depolarisationsaufbau SIMONE durchl¨auft der polarisierte Strahl eines
optisch gepumpten Halbleiterlasers (Emissionswelenl¨ange λ=488 nm) horizontal die Wolkenkammer und wird nach Durchtritt durch die gegen¨
uberliegende Kammerwand in einer Strahlfalle gefangen. Mit Hilfe eines Polarisationsdrehers kann der Polarisationsvektor des einfallenden
Laserstrahls beliebig gedreht werden, ist aber u
¨blicherweise parallel zur Streuebene ausgerichtet.
Die Streuebene ist definiert durch den Laserstrahl und den sich u
¨ berlappenden Gesichtsfeldern
der Detektionsoptiken, die Streulicht aus dem Kammerinneren in Richtung 1.8◦ und 178.2◦
detektieren. Der Schnittbereich von Laserstrahl mit den Detektoraperturen in der Kammermitte definiert ein Detektionsvolumen von etwa 7 cm3 . Das in den 178.2◦ -Detektor r¨
uckgestreute
Licht wird vor der Detektion mit Hilfe eines Glan-Taylor-Prismas in die Polarisationskomponenten parallel und senkrecht zur Streuebene zerlegt. Die zugeh¨origen Instensit¨atskomponenten I⊥
und Ik werden mit zwei Photomultipliern detektiert. Die Intensit¨at I des in den 1.8◦ -Detektor
gestreute Licht wird ohne Aufspaltung mit einem Photomultiplier gemessen. Aus diesen Messgr¨oßen wird das R¨
uckstreudepolarisationsverh¨altnis δ = I⊥ /Ik sowie das Vorw¨arts-R¨
uckw¨artsStreuverh¨altnis ν = I/(I⊥ + Ik ) bestimmt.
3.4
Optischer Partikelz¨
ahler WELAS
Der optische Partikelz¨
ahler WELAS (PALAS GmbH) arbeitet ex situ, d.h. es wird Probenluft
aus der Kammer durch ein Edelstahlrohr abgesaugt und im Ger¨at analysiert. WELAS ist unter
dem Kammerboden innerhalb des Isoliergeh¨auses von AIDA installiert, um durch eine strikt
vertikale Probenentnahme etwaige Partikelverluste zu minimieren. Mit WELAS werden Einzelpartikelstreulichtimpulse, die unter einem Detektionswinkel von 78◦ bis 102◦ erfasst werden,
hinsichtlich Z¨
ahlfrequenz und Intensit¨
at analysiert. Aus der Z¨ahlfrequenz und dem Probenahmefluß durch das Detektionsvolumen wird die Anzahlpartikelkonzentration mit einer Genauigkeit
von etwa ±20% bestimmt. Als Lichtquelle dient eine breitbandige Halogenlampe. An AIDA
sind zwei WELAS-Ger¨
ate mit den Messbereichen 1 bis 47 µm und 4 bis 250 µm installiert. Mit
WELAS ist eine eindeutige Messung der Partikelgr¨oße nur f¨
ur kugelf¨ormige Partikel m¨oglich,
da f¨
ur nicht-kugelf¨
ormige Partikel das Streusignal von der zuf¨alligen Orientierung des Partikels
im Messvolumen abh¨
angt.
3.5
Optischer Partikelz¨
ahler SID
Das SID-Instrument ist ein Flugzeugmessger¨at zur in situ Untersuchung der Wolkenmikrophysik (SID: Small Ice Detector [5]). Mit SID wird das 2-dimensionale, azimutale Streumuster von
einzelnen Wolkenpartikeln im Winkelbereich von 7◦ bis 20◦ mit 24 konzentrisch angeordneten Detektoren gemessen. Als Lichtquelle wird dabei ein frequenzverdoppelter Nd:YAG-Laser
4
(λ=532 nm) verwendet. Die Signale des Detektorfeldes werden f¨
ur jedes einzelne Partikel hinsichtlich Intensit¨
at und Symmetrie ausgewertet. Auf diese Art und Weise kann mit SID zwischen
Eiskristallen und unterk¨
uhlten Tr¨
opfchen unterschieden und somit neben der Partikelanzahlkonzentration und der Partikelgr¨
oße auch die Eispartikelfraktion bestimmt werden. SID ist
deshalb insbesondere bei Mischwolkenuntersuchungen sehr n¨
utzlich. Mit SID k¨onnen Partikel
mit Gr¨oßen im Bereich von etwa 1 µm bis 100 µm erfasst werden.
3.6
Beru
¨hrungsfreies Abbilden von Wolkenpartikeln mit PHIPS
Mit PHIPS k¨
onnen hellfeldmikroskopische Bilder einzelner Wolkenpartikel ber¨
uhrungsfrei aufgenommen werden (PHIPS: Particle Habit Imaging and Polar Scattering probe). PHIPS wird
ebenfalls unter dem AIDA-Kammerboden in ex situ Anordnung betrieben (siehe Abb. 1). Wenn
ein Wolkenpartikel der abgesaugten Kammerluft das Messvolumen des Instruments passiert,
wird ein Streulichtimpuls erzeugt, der den Verschluss der Mikroskopkamera o¨ffnet und gleichzeitig den Beleuchtungsblitz ausl¨
ost. Die Halbwertsbreite des erzeugten Blitzes betr¨agt nur 10 ns,
weshalb das 8-fach vergr¨
oßerte Mikroskopbild des sich mit etwa 2 m/s bewegenden Partikels
ohne Bewegungsunsch¨
arfe aufgenommen werden kann. Das System hat ein optisches Aufl¨osungsverm¨ogen von etwa 2 µm bei einer Tiefensch¨arfe von 150 µm. Das vergr¨oßerte Bild des Partikels
wird mit einer 1392 × 1024 Pixel CCD-Kamera mit einer Pixelgr¨oße von 6.45 × 6.45 µm2 aufgenommen. Daraus resultiert ein Gesichtsfeld von etwa 1.1 × 0.8 mm2 mit einer Pixelaufl¨osung
von 0.8 µm in der Objektebene. Aus den so gewonnenen Bildern werden geometrische Parameter der Partikel wie z.B. die Projektionsfl¨ache, der kugel¨aquivalente Durchmesser oder das
Aspektverh¨altnis bestimmt.
Das System wird zur Zeit um die gleichzeitige Messung der winkelaufgel¨osten Streufunktion
der abgebildeten Partikel erweitert. Des Weiteren wird an einer zweiten Version von PHIPS
gearbeitet, die auf dem neuen Forschungsflugzeug HALO bei in situ Untersuchungen in Wolken
zum Einsatz kommen soll.
4
Ergebnisse
Abbildung 2 zeigt exemplarisch den Verlauf eines AIDA-Mischwolkenexperiments. Zun¨achst
wurden zwischen 60 s und 120 s Experimentzeit kleine, mikrometergroße Eispartikel von außen
in das eisges¨
attigte und mit Schwefels¨
aureaerosol angegereicherte Kammervolumen eingegeben,
woraus sich eine Eispartikelanzahlkonzentration von etwa 4 cm−3 ergab. Die Ausgangsanzahlkonzentration des Schwefels¨
aureaerosols lag bei etwa 300 cm−3 . Das Experiment wurde bei
◦
einer Temperatur von -19 C und einem Druck von 1000 hPa gestartet. Durch kontrolliertes
Abpumpen der Kammerluft und der daraus resultierenden langsamen Abk¨
uhlung des Kammervolumens konnte eine leichte Eis¨
ubers¨attigung in der Kammer aufrecht erhalten werden.
Aufgrund dieser Eis¨
ubers¨
attigung sind die Eispartikel im Zeitraum von 120 s bis 275 s bis auf
etwa 30 µm angewachsen. Bei 275 s Experimentzeit wurde die K¨
uhlrate auf etwa 2 K/min vergr¨oßert, um das S¨
attigungsverh¨
altnis stetig in Richtung Wassers¨attigung zu erh¨ohen. Durch die
erh¨ohte Eis¨
ubers¨
attigung nahm die Wachstumsrate der Eispartikel deutlich zu und die Eispartikel sind im Zeitbereich von 275 s bis 350 s im Mittel auf etwa 80 µm angewachsen. Zwischen
330 s und 340 s Experimentzeit ist eine Abnahme der Depolarisation bei gleichzeitiger Zunahme
der Anzahlkonzentration (nicht in Abb. 2 dargestellt) zu beobachten, was auf die Aktivierung
des interstitiellen Aerosols zu Wolkentr¨
opfchen schließen l¨asst. In diesem Zeitbereich sind in der
Darstellung der SID-Partikelgr¨
oßen in Abb. 2 die ersten kleinen Tr¨opfchen erkennbar. Aus dem
Verlauf des S¨
attigungsverh¨
altnisses in Abb. 2 k¨onnte man schließen, dass die Aerosolaktivierung bei einem S¨
attigungsver¨
altnis von etwa 0.95 eingesetzt hat und damit signifikant unterhalb
der Wassers¨
attigung beobachtet wurde. Hierbei ist allerdings zu ber¨
ucksichtigen, dass es sich
5
Depolarisation
Partikelgröße (µm)
Sättigungsverhältnis
Temperatur
-22
Druck
1000
950
900
850
-24
800
-26
750
700
-28
650
-30
Druck (hPa)
Temperatur (°C)
1050
-20
600
1.15
Frostpunkthygrometer
1.10
TDL
1.05
1.00
0.95
0.90
0.85
0.80
SID
100
FTIR
80
60
40
20
0
0.16
0.12
0.08
0.04
0
50 100 150 200 250 300 350 400 450 500 550 600 650 700
Experimentzeit (s)
Abbildung 2: Zeitlicher Verlauf eines Mischwolkenexperimentes in der Wolkensimulationskammer AIDA. Bei etwa 330 - 340 s Experimentzeit wurde die zun¨achst vollst¨andig aus Eispartikeln
bestehende Wolke durch Aerosolaktivierung in eine Mischwolke u
uhrt. Siehe Abschnitt 4
¨berf¨
f¨
ur weitere Details.
6
bei den TDL-Daten um vorl¨
aufige Daten handelt, die sich bei der anschließenden detaillierten
Analyse der Absorptionsprofile noch um diesen Versatz ¨andern k¨onnen.
Ein erster Vergleich dieses Experimentes mit Ergebnissen des Modells von Korolev & Field
[1] hat gezeigt, dass zum Zeitpunkt des Erreichens der Wassers¨attigung und der damit einhergehenden Mischwolkenbildung die auf Basis der Eispartikelanzahlkonzentration und -Gr¨oßenverteilung vom Modell errechnete kritische Auftriebsgeschwindigkeit erreicht bzw. u
¨ berschritten
war.
5
Zusammenfassung und Ausblick
F¨
ur die Messkampagne HALO01 stand eine umfangreiche Instrumentierung zur Charakterisierung mikrophysikalischer Wolkeneigenschaften an der Aerosol- und Wolkensimulationskammer
AIDA zur Verf¨
ugung. Ein Teil dieser Instrumentierung wird gerade f¨
ur den Einsatz auf dem
neuen Forschungsflugzeug HALO entwickelt bzw. adaptiert. W¨ahrend HALO01 wurden erste
Experimente zur Mischwolkenentstehung durch Tr¨opfchenbildung in Gegenwart von Eiskristallen durchgef¨
uhrt. Dabei konnte das dynamische Entstehen einer Mischwolke durch Aerosolaktivierung in einer reinen Eiswolke demonstriert werden. Ein erster Vergleich mit dem Modell von
¨
Korolev & Field [1] zeigte gute Ubereinstimmung.
Die Auswertung und Modellierung weiterer
Experimente ist allerdings notwendig, um genauere Aussagen u
ute des Modells treffen
¨ber den G¨
zu k¨onnen und die Modellparameterisierung entsprechend zu verfeinern.
Literatur
[1]
Korolev, A. und Field, P.R., The effect of dynamics on mixed-phase clouds: theoretical
considerations, Journal of the Atmospheric Sciences, im Druck
[2]
Benz, S., Megahed, K., M¨
ohler, O., Saathoff, H., Wagner, R., Schurath, U., T-dependent
rate measurements of homogeneous ice nucleation in cloud droplets using a large atmospheric simulation chamber, J. Photochem. Photobiol. A176, 208 (2005)
[3]
Ebert, V., Teichert, H., Giesemann, C., Saathoff, H., Schurath, U., Fasergekoppeltes InSitu-Laserspektrometer f¨
ur den selektiven Nachweis von Wasserdampfspuren bis in den
ppb-Bereich, Technisches Messen 72, 23-30, 2005
[4]
Wagner, R., Benz, S., M¨
ohler, O., Saathoff, H., Schurath, U., Probing ice clouds by broadband mid-infrared extinction spectroscopy: case studies from ice nucleation experiments in
the AIDA aerosol and cloud chamber, Atmospheric Chemistry and Physics 6, 4775-4800,
2006
[5]
Hirst, E., Kaye, P. H., Greenaway, R. S., Field P., Johnson D. W., Discrimination of
micrometre-sized ice and super-cooled droplets in mixed-phase cloud, Atmospheric Environment 35, 1, 33-47, 2001