Experimente zur Erzeugung isolierter Attosekunden-Lichtpulse Masterarbeit zur Erlangung des akademischen Grades Master of Science im Studiengang Physik der ¨ t der Mathematisch-Naturwissenschaftlichen Fakulta ¨ t Du ¨ sseldorf Heinrich-Heine-Universita vorgelegt von Andre Sobotta aus D¨ usseldorf D¨ usseldorf, 22. April 2015 Inhaltsverzeichnis INHALTSVERZEICHNIS Inhaltsverzeichnis 1 Einleitung 2 Grundlagen 2.1 Laser . . . . . . . . . . . . . . . . . 2.2 Gaußstrahlen . . . . . . . . . . . . 2.2.1 Intensit¨at im Brennpunkt . 2.3 Laserpulse . . . . . . . . . . . . . . 2.3.1 Kurzpulslaser . . . . . . . . 2.3.2 Ultrakurzpulslaser . . . . . 2.3.3 Dispersionseffekte . . . . . . 2.3.4 Winkelchirp . . . . . . . . . 2.3.5 Chirped Pulse Amplification 2.3.6 SPIDER . . . . . . . . . . . 2.3.7 Kerr Effekt . . . . . . . . . 2.4 Beugungsintegral . . . . . . . . . . 2.5 Erzeugung hoher Harmonischer . . 2.5.1 Phase Matching . . . . . . . 2.5.2 3-Schritt Modell . . . . . . . 2.6 Lasersystem . . . . . . . . . . . . . 2.7 Attosecond-Lighthouse Effekt . . . 1 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 3 Ergebnisse 3.1 Simulation der Wellenfronten im Fokuspunkt eines Pulses mit Winkelchirp . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 3.1.1 Implementierung des Beugungsintegrals . . . . . . . . . 3.1.2 Plausibilit¨at der Simulationsergebnisse . . . . . . . . . 3.1.3 Einflusses der Pulsl¨ange . . . . . . . . . . . . . . . . . 3.1.4 Verhaltens f¨ ur Pulse mit Winkelchirp . . . . . . . . . . 3.1.5 Einfluss der spektraler Phase . . . . . . . . . . . . . . 3.2 Erzeugung hoher Harmonischer . . . . . . . . . . . . . . . . . 3.2.1 Z-Achsen Scan . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 3.2.2 Spektrum . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 3.3 Attosecond Lighthouse Effect . . . . . . . . . . . . . . . . . . 2 2 3 4 5 5 6 7 8 9 10 11 12 14 14 14 18 19 23 23 23 25 28 29 30 31 32 34 36 Inhaltsverzeichnis 3.4 3.3.1 Setup . . . . . 3.3.2 Beobachtung . Fehlerdiskussion . . . . 3.4.1 Laserparameter 3.4.2 Fokusgeometrie 4 Zusammenfassung INHALTSVERZEICHNIS . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 36 38 39 39 39 40 A Formeln i B Quellen ii C Erkl¨ arung iv D Danksagung v 1 EINLEITUNG 1 Einleitung Die Erzeugung einzelner Attosekunden-Pulse bietet die M¨oglichkeit Prozesse auf bisher unzug¨anglichen Zeitskalen zu beobachten. F¨ ur eine Beobachtung ben¨otigt man grunds¨atzlich immer eine Messung, welche schneller als der zu Beobachtende Prozess abl¨auft. Dies macht sich schon im Alltag bemerkbar: Reicht es zum Beispiel die Ankunftszeit eines Zugs mit einer Pr¨azision von einer Minute anzugeben, m¨ ussen f¨ ur ein Sprintrennen bereits einigen 10ms aufl¨osbar sein. Durch den Zugriff auf k¨ urzere Zeitskalen werden somit Beobachtungen m¨oglich, welche zuvor nicht m¨oglich waren. Seit nun bereits 100 Jahren ist die Messung von Prozessen im sub-Sekunden Bereich durch Photographie m¨oglich, wodurch zum Beispiel die Flugphase von Rennpferden im Galopp [16] nachgewiesen werden konnte. Moderne Elektronik machte in den letzten Jahrzehnten eine kosteng¨ unstige Zeitmessung im ns-Bereich m¨oglich, was zum Beispiel f¨ ur die Entwicklung von Mobiltelefonen und GPS-Empf¨angern n¨otig ist. Zeitmessung durch elektrische Schaltkreise ist jedoch durch die Dynamik von Elektronen in Halbleitern begrenzt, so dass sich ihre Aufl¨osung kaum noch steigern l¨asst. Die Entwicklung von Kurz- und Ultrakurzpulslasern machte erstmals Messungen im fs-Bereich m¨oglich, wodurch eine indirekte Beobachtung von Elektronenbewegung in Molek¨ ulen und dadurch von chemischen Reaktionen durch Femtosekundenspektroskopie m¨oglich wurde. Einzelne Attosekundenpulse sind urzeste Messinstrument [2], das uns zur Verf¨ ugung steht. Ihre Entheute das k¨ wicklung verspricht Einblick in die Dynamik von Elektronen auf atomaren Zeitskalen und Gr¨oßenordnungen, wodurch Prozesse wie Photoionisation und Anregung von Atomen zeitlich aufl¨osbar werden. Diese Masterarbeit befasst sich mit der Erzeugung isolierter AttosekundenLichtpulse auf Basis des von F. Qu´er´e beschriebenen Attosecond-LighthouseEffekts [1], welche sp¨ater in Pump-Probe-Experimenten genutzt werden sollen. Hierzu wurde ein Experiment designt, in welchem der Attosecond-LighthouseEffekts realisiert werden soll. Dieses Setup sollte sich in ein bestehendes Experiment zur Erzeugung hoher Harmonischer in Gas-Plasma integrieren lassen. ¨ Die von F. Qu´er´e beschriebene Anderung der Propagationsrichtung aufeinander folgender Wellenfronten im Fokus eines few-cycle Laserpulses mit Winkel- 1 2 GRUNDLAGEN dispersion wurde durch numerisches L¨osen des Beugungsintegrals nachvollzogen und der Einfluss von Pulsl¨ange sowie zeitlichem Chirp untersucht. 2 2.1 Grundlagen Laser Laser [11] sind heute ein unverzichtbares Werkzeug in Wissenschaft (Spektroskopie, Mikroskopie etc) und Technik (DVDs, Blurays, Lithographie, Laserschneiden etc). Das Wort Laser ist ein Akronym und steht f¨ ur ”Light Amplification by Stimulated Emission of Radiation”, welches den Prozess zur Erzeugung von Laserlicht beschreibt. Dazu wird in einem aktiven Medium, welches sich in einem optischen Resonator befindet, durch einen Pumpprozess eine Besetzungsinversion erzeugt. Hierbei befindt sich ein Großteil dieses Mediums in einem angeregten Zustand. Durch spontane Emission entstehende Photonen, welche sich auf der Resonatorachse bewegen, durchlaufen das aktive Medium mehrfach, wobei es zu stimulierter Emission kommt. Dabei regt ein Photon ein angeregtes Teilchen des aktiven Mediums dazu an ein zweites identisches Photon zu emittieren. Damit es auf diese Weise zu Verst¨arkung kommt muss daf¨ ur gesorgt werden, dass erzeugte Photonen im Anschluss nicht wieder vom aktivem Medium absorbiert werden. In einem 2-Niveau System ist dies nicht m¨oglich, da die notwendige Inversion nicht aufrecht erhalten werden kann. F¨ ur einen Laser wird daher mindestens ein 3-Niveau-System ben¨otigt. Der Laser¨ ubergang findet dabei zwischen den Niveaus E1 und E0 statt. Aus dem unteren Niveau E0 wird durch einen Pumpprozess das Medium in das Niveau E2 oberhalb des oberen Laserniveaus gebracht. Dieses muss so gew¨ahlt sein, dass es schnell zerf¨allt und dabei das Medium in das obere Laserniveau E1 u ¨bergeht. Erlaubt man einem Teil des erzeugten Lichts aus dem Resonator zum Beispiel durch einen teildurchl¨assigen Spiegel zu entweichen, erh¨alt man schmalbandiges Licht mit hoher Koh¨arenzl¨ange. Durch die sogenannte Schwellenbedingung N1 − N0 ≥ ln((RT )−1 ) σd 2 2.2 Gaußstrahlen 2 GRUNDLAGEN l¨asst sich bestimmen, wann es in einem Laserresonator zur Verst¨arkung durch stimulierte Emission kommt. Sie stellt einen Zusammenhang zwischen den Besetzungsdichten Ni , dem Wirkungsquerschnitt f¨ ur stimulierte Emission σ, sowie den Resonator-Parametern Resonatorl¨ange d, Reflexionsgrad der Resonatorspiegel R und dem Verlustfaktor T her, in welchen sowohl die Verluste durch Auskopplung von Laserlichts als auch durch Streuung und Absorption eingehen. In einem Resonator bilden sich dabei die sogennaten axialen Resonatormoden mit einem Frequenzabstand von ∆f = c 2L aus, welche stehenden Wellen im Resonator entsprechen. 2.2 Gaußstrahlen Bei einem Laserstrahl mit einem gaußf¨ormigen Strahlprofil spricht man von einem Gaußstrahl. Dabei handelt es sich um die sogenannte TEM00 Mode (Transversales Elektrisches und Magnetisches Feld) eines Lasers, welche die Eigenschaft besitzt, dass ihr Profil durch Fokussierung bis auf seine Breite unver¨andert bleibt. Diese Mode l¨asst sich als eine Kugelwelle verstehen, welche von einem Punkt mit komplexer Koordinate z + izR auf der Strahlachse ausgeht, was im reellen Raum zu einer ausgedehnten Quelle der Welle f¨ uhrt [11]. Dies l¨asst sich wie folgt herleiten: v u | {z } 2 2 2 R=u tx + y + (z + izR ) r2 s =q· | {z q2 } r2 + 1, |r| |q| q2 r2 ≈ +q 2q E(~r, t) = E0 · e−ikR−ωt E0 kzR −i kr2q2 i(ωt−kz) = ·e ·e ·e q 3 2.2 Gaußstrahlen 2 GRUNDLAGEN 1/q(z) = 1 2 z − izR = −i 2 2 2 z + zR Rc (z) w (z) w(z) = w0 · q 1 + (z − z0 )2 /zR2 z Rc (z) = 2 |q| q w0 = 2 zR /k E(~r, t) ≈ E0 · e − 2 r2 + 2Rkr(z) c w(z)2 ei(kz−ωt) Am Ort z = z0 hat ein Gaußstrahl einen minimalen Durchmesser 2w0 , genannt Strahltaille und weitet sich u ¨ber die sogenannte Rayleighl¨ange zR um einen √ Faktor 2 auf. Bei einem fokussierten Strahl kann 2zR als die Fokusl¨ange verstanden werden. 2.2.1 Intensit¨ at im Brennpunkt Wird ein kurzer Laserpuls mit einem zeitlichen sowie r¨aumlichen Gaußprofil fokussiert, treten lokal sehr hohe Intensit¨aten auf [4]. Im Fokus l¨asst sich die transversale Intensit¨atsverteilung wie folgt beschreiben: I(r) = I0 · e−4 ln(2)( ∆d ) e−4 ln(2)( ∆τ ) 2 r = I0 · e−( w ) e−( τ ) r 2 t t 2 2 Hierbei sind ∆d und ∆τ die FWHM-Werte f¨ ur Pulsdurchmesser und Pulsdauer im Brennpunkt, welche durch die Gleichungen w0 = q ∆τ , τ0 = q 2 ln (2) 2 ln (2) ∆d mit den Gaußbreiten zusammenh¨angen. Als grobe Absch¨atzung l¨asst sich die hypothetische Intensit¨at Ihyp eines Rechteck-Pulses mit der Breite ∆d und der Dauer ∆τ bei gegebener Energie wie folgt berechnen: Ihyp = 4 Ep π (∆d)2 · ∆τ 4 2.3 Laserpulse 2 GRUNDLAGEN Die in einem gaußf¨ormigen Puls maximal auftretende Intensit¨at (am zeitlich und r¨aumlichen Maximum) I0 ist jedoch geringer: I0 = 2.3 v u u t 4ln(2) π !3 · Ep ≈ 0, 65Ihyp (∆d)2 · ∆τ Laserpulse ¨ Im folgenden soll ein Uberblick u ¨ber die Erzeugung, Beschreibung und Charakterisierung von Laserpulsen gegeben werden. 2.3.1 Kurzpulslaser Unter Kurzpuls-Lasern versteht man Laser, welche Laserpulse mit einer Dauer von wenigen Nanosekunden erzeugen. Diese werden unter anderem f¨ ur die Erzeugung von Laserplasmen sowie deren Untersuchung verwendet. F¨ ur ihre Erzeugung werden aktive Medien hoher Bandbreite ben¨otigt, da mit abnehmender Pulsdauer die Bandbreite eines Pulses aufgrund der Heisenberg’schen Unsch¨arferelation zunimmt. Zur Erzeugung derart kurzer Pulse werden G¨ uteschaltungen genutzt. Diese modulieren die G¨ ute des Resonators eines Lasers derart, dass nur kurzzeitig die Schwellenbedingung (siehe 2.1) f¨ ur aktiven Laserbetrieb erf¨ ullt ist, unter welcher es im Inneren des Resonators zur Verst¨arkung durch stimulierte Emission kommen kann. Hierbei unterscheidet man grunds¨atzlich zwischen passiven und aktiven G¨ uteschaltungen. Beiden Varianten ist gemein, dass zun¨achst Energie im aktiven Medium durch einen Pumpprozess deponiert und im Anschluss in Form eines Pulses abgerufen wird. Passive G¨ uteschaltungen lassen sich durch s¨attigende Absorber realisieren. Dies sind Medien, deren Absorptionskoeffizienten abh¨angig von der Inten¨ sit¨at des einfallenden Lichtes sind. Ubersteigt die Intensit¨at des im Resonator vorliegenden Lichtfelds jene, welche f¨ ur S¨attigung des Absorbermediums ute des Reson¨otig ist, f¨allt sein Absorptionskoeffizient ab, wodurch die G¨ nators aufgrund der verringerten Verluste ansteigt. Ist der Absorber geeignet gew¨ahlt, wird dabei die Laserschwelle u ¨berschritten. In der Folge w¨achst zun¨achst die Photonendichte im Resonator durch die stimulierte Emission im aktiven Medium rapide an, f¨allt aber kurze Zeit sp¨ater wieder ab, da das obe5 2.3 Laserpulse 2 GRUNDLAGEN re Laserniveau nicht mehr ausreichend gef¨ ullt ist. Nach dem Unterschreiten der S¨attigungsintensit¨at des Absorbers sinkt die G¨ ute des Resonators wieder ab. Aufgrund der nun unterdr¨ uckten stimulierten Emission kann durch den Pumpprozess die Besetzungsinversion im aktiven Medium wieder aufgebaut werden und der beschriebene Prozess startet erneut. Im Gegensatz dazu werden in einer aktiven G¨ uteschaltung die zur Reduktion der Resonatorg¨ ute n¨otigen Verluste durch einen optischen Schalter erzeugt. Hierzu kann zum Beispiel eine sogenannte Pockels-Zelle in den Resonator eingebaut werden. Diese besteht aus einem doppelbrechenden Kristall. Durch Anlegen einer ¨außeren Spannung kann durch diesen die Polarisationsachse des transmittierten Lichts gedreht werden. Werden vor und hinter dem Kristall Polarisationsfilter angebracht, deren Polarisationsachsen senkrecht zueinander stehen, erh¨alt man einen optischen Schalter, durch welchen Schalt-Zeiten und Pulsl¨angen im ns-Bereich m¨oglich werden. 2.3.2 Ultrakurzpulslaser Ultrakurze Laserpulse mit Pulsl¨angen bis zu 3fs lassen sich durch sogenannte Modenkopplung [11] erreichen. Dies wird durch die Kopplung der Phasen der im Resonator auftretenden axialen Moden erreicht. Eine M¨oglichkeit hierf¨ ur ist die Kerr-Linsen-Modenkopplung (KLM, Kerr-Linse siehe 2.3.7), wobei hinter einer Kerr-Linse im Resonator eine geeignete Blende angebracht wird. Der Verlustfaktor des Resonators wird hierdurch intensit¨atsabh¨angig, wodurch Laserlicht mit hoher Intensit¨at eine wesentlich h¨ohere Verst¨arkung erf¨ahrt. Hierdurch wird die Entstehung von Resonatormoden bevorzugt welche in Phase schwingen, da sie sich konstruktiv u ¨berlagern, was zu ultrakurzen Pulsen f¨ uhrt. Durch Chirped-Pulse-Amplification (siehe 2.3.5) ist es dar¨ uber hinaus m¨oglich, die durch Modenkopplung erzeugten Pulse zu verst¨arken und h¨ohere Intensit¨aten zu erreichen, wodurch Pulsl¨angen von bis zu 3fs mit Spitzenleistungen im TW-Bereich m¨oglich werden. 6 2.3 2.3.3 Laserpulse 2 GRUNDLAGEN Dispersionseffekte Im Folgenden soll erkl¨art werden, welchen Einfluss Dispersionseffekte auf Laserpulse haben. Unter Dispersion versteht man im Allgemeinen, dass die Phasengeschwindigkeit einer Welle in einem Medium frequenzabh¨angig ist. Hierdurch tritt beim Durchlaufen eines Pulses durch ein Medium eine spektrale Phase ϕ(ω) auf. Aus einer Taylorentwicklung der spektralen Phase erh¨alt man die sogenannten Dispersionskoeffizienten Dn [5]: dn ϕ(ω))ω=ω0 dω n ∞ X (ω − ω0 )n ϕ(ω) = Dn n! n=0 Dn = ( Durch diese Dispersionskoeffizienten kann das r¨aumliche und zeitliche Verhalten des Pulses komplett beschrieben werden, da sie durch eine FourierTransformation mit diesem verkn¨ upft sind: E(x, t) = = Z ∞ E(ω)ei(ωt+ϕ(ω)) dω 0 Z ∞ E(ω)ei(ωt+D0 +D1 (ω−ω0 )+D2 (ω−ω0 )2 +... 2 dω 0 F¨ ur die f¨ uhrenden Ordnungen l¨asst sich der Einfluss der Dispersionskoeffizienten auf den Puls wie folgt zusammenfassen: • D0 : Phase zwischen der Einh¨ ullenden und dem elektrischen Feld. • D1 : Beschreibt die Gruppengeschwindigkeit des Pulses in einem Medium. • D2 : Beschreibt die spektrale Phasengeschwindigkeit. Aufgrund dieser kommt es zu einer zeitlichen Streckung des Pulses, wenn dieser ein Medium durchl¨auft. • D... : In h¨oheren Ordnungen treten nichtsymetrische Verformungen des Pulses wie zum Beispiel das Herausbilden von Vorpulsen auf. 7 2.3 Laserpulse 2 GRUNDLAGEN Abbildung 2.1: links: Puls mit linearer spektraler Phase. Man sieht die resultierende Verschiebung entlang der Propagationsachse. rechts: Puls mit D2-Chirp: Durch das Auseinanderlaufen der spektralen Anteile des Pulses wird dieser verl¨angert und erh¨alt eine sich zeitlich ¨andernde Frequenz. In dieser Arbeit wurde von mir im Speziellen der Einfluss der zweiten Ordnung auf den Attosecond-Lighthouse-Effekt durch numerische Simulation untersucht. 2.3.4 Winkelchirp Neben einer spektralen Phase kann ein Laserpuls desweiteren eine Winkeldispersion beziehungsweise Winkelchirp aufweisen. In diesem Fall wird der Puls spektral aufgespalten, so dass die spektralen Anteile des Pulses in unterschiedliche Richtungen propagieren. Dies geschieht unter anderem, wenn ein Puls auf ein Beugungsgitter oder Prisma f¨allt. In guter N¨aherung ist die Ablenkung der einzelnen Strahlteile dabei linear mit dem Abstand zur Zentralwellenl¨ange des Pulses. Die Winkeldispersion l¨asst sich daher durch den Parameter Ca beschreiben [3]: Ca = δϕ δλ Ist die Winkeldispersion ausreichend klein, so dass das Wellenpaket weiterhin als einzelner Puls betrachtet werden kann, f¨ uhrt dies zu einer ortsabh¨angigen, linearen spektralen Phase. Da eine lineare spektrale Phase (D1 ) zu einer Verz¨ogerung des Pulses f¨ uhrt (siehe Abb. 2.2), f¨ uhrt dies zu einer Verkip8 2.3 Laserpulse 2 GRUNDLAGEN pung der Pulsfront transversal zur Ausbreitungsrichtung in der Ebene der spektralen Aufspaltung um den Winkel α, welcher sich wie folgt berechnen l¨asst: 2πCa x λ0 C a λ0 ∆τ (x) = x c α ≈ C a λ0 ∆ϕ(x, λ) = Abbildung 2.2: Plot des Amplitudenquadrats eines 8fs langen, unfokussierten (f = ∞) mit einem Winkelchirp von 250rad/m, welches durch das in Kapitel 3.1.1 beschriebene Programm berechnet wurde. Sichtbar ist die Verkippung zwischen Wellenfronten und Pulsfront. 2.3.5 Chirped Pulse Amplification Die direkte Erzeugung ultrakurzer Laserpulse mit einer sehr hohen Intensit¨at durch stimulierte Emission in einem optischen Resonator ist nicht m¨oglich, denn dabei w¨ urden das aktive Medium sowie andere Bestandteile des Lasers zerst¨ort werden. Chirped Pulse Amplification (CPA) ist eine Methode, 9 2.3 Laserpulse 2 GRUNDLAGEN mit welcher ultrakurze Laserpulse (3 − 10f s) niedriger Intensit¨at, welche zum Beispiel von einem modengekoppelten Ti:Sa-Laser erzeugt werden, verst¨arkt werden k¨onnen. Ein relativ schwacher Puls wird dabei zun¨achst durch Induzierung eines Chirps zeitlich gestreckt. Dies kann zum Beispiel in einem Gitterstrecker geschehen(Aufbau siehe Abb. 2.3). Hierbei durchl¨auft der Puls eine Anordnung von Reflektionsgittern, so dass sich eine frequenzabh¨angige Laufzeitdifferenz ergibt, was zur Streckung des Pulses f¨ uhrt. Da der Puls nun wesentlich l¨anger ist und eine deutlich geringere maximale Intensit¨at aufweist, l¨asst er sich in einem aktiven Medium verst¨arken. Nach der Verst¨arkung durchl¨auft der Puls einen Gitterkompressor. Dessen Aufbau ist ¨aquivalent zu dem des Gitterstreckers, erzeugt jedoch einen zu diesem inversen Chirp, wodurch es zur Kompression des Pulses auf seine urspr¨ ungliche L¨ange bei wesentlich h¨oherer Intensit¨at kommt. Abbildung 2.3: Schematischer Aufbau eines CPA-Aufbaus [8]. In diesem durchl¨auft der Laserpuls zun¨achst einen Gitterstrecker, wird im Anschluss verst¨arkt und in einem Kompressor wieder auf deine urspr¨ ungliche L¨ange komprimiert 2.3.6 SPIDER SPIDER [13][12] ist ein Akronym und steht f¨ ur ”Spectral Phase Interferometry for Direct Electric Field Reconstruction”. Mit Hilfe dieser Technik ist es 10 2.3 Laserpulse 2 GRUNDLAGEN m¨oglich die spektrale Phase eines Laserpulses zu bestimmen, woraus u ¨ber eine Fourier-Transformation der Feldverlauf eines Laserpulses rekonstruiert werden kann (siehe 2.3.3). Dies ist von großer Wichtigkeit, da auf diese Weise bestimmt werden kann, ob die an unserem Laser vorliegenden Pulsparameter ausreichend sind, um den Attosecond-Lighthouse-Effekt umzusetzen. Hierzu wird zun¨achst eine um die Zeit τ verz¨ogerte Kopie des einfallenden Pulses erzeugt und dieses Pulspaar mit einer weiteren, stark gechirpten Kopie dieses Pulses u uhrt zu einer zeit¨berlagert. Der starke Chirp des dritten Pulses f¨ lichen Separation seiner spektralen Anteile, weshalb dieser eine zeitabh¨angige Frequenz ω(t) aufweist. In einem nichtlinearen Medium wird im Anschluss dieses Pulspaar frequenzverschoben, wobei sich die Frequenz des vorauseilenden Pulses um ω(τ /2) und der des nachlaufenden Pulses um ω(−τ /2) erh¨oht. Das nun entstandene Pulspaar wird in ein Spektrometer geleitet. Aus dem gemessenen Spektrum I(ω) l¨asst sich durch eine Fourier-Transformation der zeitliche Verlauf I(t) bestimmen, wodurch ein einzelner Puls aufgrund der Zeitlichen Aufspaltung separiert werden kann. Durch eine R¨ ucktransformation in den Frequenzraum l¨asst sich nun die spektrale Phasendifferenz δΦ(ω) = Φ(ω) − Φ(ω − Ω) bestimmen. Wird nun die spektrale Phase der fundamentalen Laserfrequenz Φ(ω0 ) = 0 als Referenz genommen, l¨asst sich die spektrale Phase f¨ ur das Spektrum rekursiv bestimmen: Φ(ω0 + n ∗ Ω) = δΦ(ω0 + n ∗ Ω) + δΦ(ω0 + (n − 1) ∗ Ω) Aus der Kenntnis der spektralen Phase und dem Spektrum des Pulses, welches parallel dazu augenommen wird, l¨asst sich nun der zeitliche Verlauf des elektrischen Feldes bestimmen (siehe 2.3.3). 2.3.7 Kerr Effekt Der Kerr-Effekt (auch quadratischer elektrooptischer Effekt genannt) [11] beschreibt die Abh¨angigkeit des Brechungsindexes eines Mediums von einem ¨außeren elektrischen Feld, da durch dieses eine Polarisation des Mediums er¨ zeugt wird. Es l¨asst sich zeigen, dass diese Anderung proportional zum Qua- 11 2.4 Beugungsintegral 2 GRUNDLAGEN drat der Feldst¨arke verl¨auft ∆n = Kλ · E 2 ∝ I und damit im Fall von Laserpulsen proportional zu deren lokaler Intensit¨at ist. K bezeichnet hierbei die Kerrkonstante, welche eine Materialeigenschaft ist. Auf dieser Tatsache beruhen zwei f¨ ur unser Lasersystem wichtige Ph¨anomene: die Selbstfokussierung und die Selbstphasenmodulation. Selbstfokussierung: Unter einer Kerr-Linse versteht man ein Medium in welchem ein Laserpuls mit hoher Intensit¨at durch den Kerr-Effekt fokussiert wird. W¨ahrend der Puls das Medium durchl¨auft, entsteht durch die vom Brechungsindex abh¨angige Phasengeschwindigkeit ein radialsymmetrischer Phasenshift, da die Phasenfronten im Zentrum langsamer propagieren als am Rand. Auf diese Art wirkt bei positivem n2 das durchlaufene Medium auf den Puls wie eine Linse. Selbstphasenmodulation: Bei der Selbstphasenmodulation betrachtet man die Phasenfronten eines Laserpulses mit hoher Intensit¨at entlang seiner Ausbreitungsrichtung [9]. Da Phasenfronten im Pulszentrum sich langsamer bewegen als jene, welche ihnen voraus- und nacheilen, kommt es zu einer zeitlichen Phasenverschiebung Φ(t) = Lω0 n2 I(t) c und damit zu einer spektralen Verbreiterung des Pulses. Auf diese Weise verformt sich das zeitliche Profil des Pulses bei zunehmender Strecke L im Medium derart, dass er auf seiner R¨ uckseite gestaucht und auf der Vorderseite gestreckt wird, wobei die hohen Wellenl¨angen den niedrigen voran laufen. 2.4 Beugungsintegral Durch das Beugungsintegral l¨asst sich die Ausbreitung eines Lichtfeldes ausgehend von einem bekannten Zustand bestimmen. Es basiert auf dem Huygens’schen Prinzip, welches besagt, dass durch Beugung einer Welle an jedem Raumpunkt Elementarwellen entstehen, deren Summe dem einfallenden Wellenpaket entspricht. 12 2.4 Beugungsintegral 2 GRUNDLAGEN Da die Propagation einer kugelf¨ormigen Elementarwelle ohne weiteres aus ihrem Laufweg und ihrer Phasengeschwindigkeit bestimmt werden kann, bietet es sich f¨ ur die Untersuchung der zeitlichen Entwicklung eines beliebigen Wellenpaketes an, dies durch Integration u ¨ber die gestreuten Elementarwellen zu realisieren. Dabei wird f¨ ur einen Punkt P , an welchem das Feld bestimmt werden soll, u ¨ber eine um diesen geschlossene Oberfl¨ache, die von dort zu einem retardierten Zeitpunkt gestreuten Elementarwellen unter Ber¨ ucksichtigung des durch die Laufstrecke entstehenden Phasenbeitrags integriert: E(~x, t) = Z O ~0 E(x~0 , t0 ) · eik|~x−x | 0 0 dx dy |~x − x~0 |2 t0 = t − |~x − x~0 | c Betrachtet man die Intensit¨atsverteilung einer L¨osung dieses Integrals, stellt man fest, dass diese der Fouriertransformierten der sogenannten Blendenfunktion entspricht. Diese l¨asst sich als die Amplitude der einfallenden Welle verstehen. Das bereits zuvor behandelte Gaußprofil (2.2) hat hierbei die besondere Eigenschaft, dass es bei dieser Transformation zwar analog zu einem quantenmechanischen Wellenpaket zerfließt, jedoch seine Form beibeh¨alt. Abbildung 2.4: Darstellung des Huygens’schen Prinzips an einer Blende. Von jedem Punkt der Blende geht eine Kugelwelle aus. Das Feld hinter der Blende ergibt sich durch die Superposition dieser Kugelwellen. Die Berechnung des Beugungsintegrals am Punkt P geschieht dabei durch das integrieren des 0 Feldes u ¨ber die Streupunkten Si zu den retardierten Zeitpunkten ti . 13 2.5 Erzeugung hoher Harmonischer 2 GRUNDLAGEN Praktisch findet diese Methode in numerischen Simulationen Anwendung, da eine exakte analytische L¨osung nur in wenigen F¨allen m¨oglich ist. 2.5 Erzeugung hoher Harmonischer Die Erzeugung von hohen Harmonischen eines Laserpulses erlaubt es ultrakurze koh¨arente XUV- und R¨ontgenpulse zu erhalten. Diese werden zum einen in der Kurzzeitphysik aber auch in der Materialforschung sowie der Strukturbiologie als wichtiges Werkzeug genutzt. Bei Harmonischen handelt es sich um Licht mit einem ganzzahligen Vielfachen der Frequenz des eingestrahlten Laserpulses. Die Grundlagen ihrer Erzeugung soll im Folgenden dargelegt werden. 2.5.1 Phase Matching Bei der Erzeugung von hohen Harmonischen handelt es sich um einen Effekt der nichtlinearen Optik. Nichtlineare Prozesse zeichnen sich dadurch aus, dass Licht zu anderen Frequenzen konvertiert werde kann. Die grundlegende Bedingung f¨ ur einen solchen Prozess, bei dem Licht von k~i zu k~j konvertiert werden soll, lautet:[14] ωj n(ωj ) X ~ ki = k~j = c Diese Bedingung f¨ uhrt dazu, dass die Phase zwischen den beteiligten elektromagnetischen Wellen im mitlaufenden System konstant bleibt, l¨asst sich aber auch als Impulserhaltungssatz der Photonen verstehen. Im Fall der Erzeugung von hohen Harmonischen in einem Gas ist dar¨ uber hinaus wichtig, dass das durch den Laserpuls induzierte atomare Dipolmoment mit den erzeugten Pulsen in Phase bleibt, da sich sonst kein Pulszug ausbilden kann [15]. 2.5.2 3-Schritt Modell Das 3-Schritt Modell bietet eine semiklassische Erkl¨arung, wie es in Gasen zur Erzeugung von Harmonischen bei der Wechselwirkung eines Laserpulses mit 14 2.5 Erzeugung hoher Harmonischer 2 GRUNDLAGEN den Gasatomen kommt. Dazu werden drei Annahmen gemacht: • single active electron: nur ein Elektron der ¨außersten Atomh¨ ulle interagiert mit dem Lichtfeld • 2-level System: das Elektron wechselt zwischen seinem Grundzustand und einem ungebundenen Zustand im Kontinuum • strong field approximation: freie Elektronen sp¨ uren kein CoulombPotential ihrer Ionen Abbildung 2.5: grafische Darstellung des 3-Schritt Modells, a) Absenkung des Potentials und Ionisation, b) und c) Beschleunigung im elektrischen Feld, d) Rekombination mit Abstrahlung oder Stoßionisation [10] Hieraus ergibt sich der folgende Prozess: Das oszillierende elektrische Feld eines linear polarisierten Laserpulses mit hoher Intensit¨at senkt das Coulomb-Potential eines Atoms, wodurch ein gebundenes Elektron ins Kontinuum tunneln kann. Dort gewinnt es im Lichtfeld an kinetischer Energie. In einem linear polarisiertem Lichtfeld kehrt es jede Halb-Periode zum Ion zur¨ uck, mit welchem es rekombinieren kann (des weiteren sind auch Streuung und Stoßionisation m¨oglich). Die gewonnene Energie wird dabei in Form eines Photons abgegeben. Dieser Ionisations-Absorptions-Zyklus wiederholt sich jede halbe Schwingung des elektrischen Feldes, wodurch ein Pulszug von koh¨arenten AttosekundenPulsen entsteht, welche in einem Abstand einer halben Wellenl¨ange des anregenden Laserfeldes aufeinanderfolgen. 15 2.5 Erzeugung hoher Harmonischer 2 GRUNDLAGEN 1 0.9 0.8 0.7 0.6 0.5 0.4 0.3 0.2 0.1 0 -10 -5 0 5 10 t/ω −1 Abbildung 2.6: Amplitudenquadrat der Summe N ur N = 2 n sin(x∗(2n+1)) f¨ (gr¨ un) und N = 7 (rot). Je mehr Ordnungen sich u ¨berlagern, umso sch¨arfer werden die entstehenden Pulse. P Dieser Pulszug setzt sich aus den ungeraden Harmonischen des erzeugenden Laserpulses zusammen. Dies l¨asst sich wie folgt erkl¨aren: Die Phasendifferenz zwischen dem Licht, welches im Abstand eines Halbzyklusses emittiert wird, betr¨agt f¨ ur ganzzahlige Harmonische ∆ϕ2n = (2n − 1)π wodurch es f¨ ur diese zu destruktiver Interferenz kommt. F¨ ur halbzahlige Harmonische hingegen kommt es zu konstruktiver Interferenz, da ihre Phasendifferenz ϕ = ((2n + 1) − 1)π = 2n · π betr¨agt. F¨ ur diesen Prozess ist das phase-matching von großer Bedeutung. Nur wenn sich die erzeugte Harmonischen-Strahlung und das induzierten Dipolmoment in Phase befinden, werden eine hohe Intensit¨at und hohe Ordnungen erreicht. Im Fokuspunkt kann es aber durch verschiedene Ph¨anomene zu einem Phasenshift, in diesem Zusammenhang auch phase-mismatch genannt, kommen. Ein h¨aufiger Grund hierf¨ ur ist die Dispersion, welche durch das Gas erzeugt wird. Dar¨ uberhinaus tritt im Fokuspunkt die Gouy Phase auf, wodurch der prim¨are Puls u ¨ber den Fokus hinweg einen zus¨atzlichen Phasenbeitrag von π erh¨alt. Im ung¨ unstigsten Fall trifft der Puls nicht auf eine Wolke neutraler 16 2.5 Erzeugung hoher Harmonischer 2 GRUNDLAGEN Atome, sondern auf ein bereits zuvor gebildetes Plasma. In diesem ist eine Beschreibung durch das 3-Schritt-Modell nicht mehr m¨oglich, da die Elektronen keinen gemeinsamen Startzeitpunkt haben und sich nicht koh¨arent bewegen. Es zeigt sich, dass die optimale Wechselwirkungs-Zone von Gas und Laserpuls sich kurz vor oder hinter dem eigentlichen Fokus befindet. Im Harmonischen-Spektrum findet man ein Plateau, in welchem die Intensit¨at der Harmonischen relativ konstant bleibt. Dieses endet bei der cut-offFrequenz, welche sich aus der mittleren Oszillationsenergie der Elektronen Up und der Ionisationsenergie EI der genutzten Atomsorte ergibt: ~ωmax ≈ 3Up + EI Up = e2 E02 me ω02 Die Effizienz bei der Erzeugung f¨ ur Ordnungen oberhalb des cut-offs nimmt mit zunehmender Ordnungsnummer schnell ab. Eine hohe cut-off-Frequenz wird im Experiment durch ein hohes Ionisationspotential der genutzten Atomsorte erreicht. Dieses sorgt allerdings f¨ ur eine Abnahme der Ionisationsrate. Es wurde dar¨ uber hinaus ein sogenannter DE-Effekt (dramatic enhancement) vorgeschlagen. Hierbei wird simultan zum Laserpuls ein XUV-Puls auf das Gas eingestrahlt. Dieser XUV-Puls soll dabei durch die Anregung der H¨ ullenelektronen in virtuelle Niveaus die Coulomb-Barriere absenken, wodurch sich die Tunnelwahrscheinlichkeit und somit die Ionisationsrate erh¨oht. [2] Experimentell soll sich dies durch das Verwenden eines Gemischs zweier Gase mit wesentlich unterschiedlichen Ionisationsenergien als Target realisieren lassen. Hierf¨ ur kann zum Beispiel ein Gemisch von He und Xe verwendet werden. Das von He (kleine Ionisationsenergie) erzeugte XUV-Licht sollte dann von den Xe-Atomen absorbiert werden und so ihre Ionisationswahrscheinlichkeit anheben. 17 2.6 2.6 Lasersystem 2 GRUNDLAGEN Lasersystem Bei dem f¨ ur die Experimente genutzten Lasersystem [9] handelt es sich um ein von ”Femtolasers Production GmbH” hergestelltes System, dessen Aufbau im Folgenden beschrieben werden soll. Abbildung 2.7: Darstellung des gesammte Lasersystem ohne Hohlfaser und Kompressor [17] Es besteht aus einem Ti:Sa-Oszillator mit CEP-Phasenstabilisierung, welcher durch Kerr-Linsen-Modenkopplung (siehe 2.3.7) Pulse mit einer Dauer von weniger als 7fs mit einer Repetitionsrate von 75MHz erzeugt. Diese werden zun¨achst in einem Glasstrecker verl¨angert, in welchem ein durch einen Piezokristall verschiebbares Prismenpaar eingebaut ist, durch welches die CEP Phase angepasst werden kann. Im Anschluss gelangen die Pulse in einem Multipass-Verst¨arker. In diesem befindet sich ein Ti:Sa Kristall, welcher mit einem mit 1kHz gepulsten Nd:YLF Pumplaser angeregt wird. Der Verst¨arker l¨asst sich dabei in drei Abschnitte gliedern: Zun¨achst durchlaufen die Pulse des Oszillator den Ti:Sa Kristall vier mal, wobei sich die18 2.7 Attosecond-Lighthouse Effekt 2 GRUNDLAGEN ser im Fokuspunkt des konfokalen Resonators befindet. Nach den ersten vier Durchl¨aufen treffen sie auf eine zum Pumplaser synchrone Pockelszelle, durch welche die Repetitionsrate auf 1kHz gesenkt wird, bevor die so selektierten Pulse den Kristall erneut vier mal durchlaufen und verst¨arkt werden. Hinter der Pockelszelle befindet sich dar¨ uber hinaus ein ”Dazzler”, ein ”acousto-optic programmable dispersive filter”. Dieser besteht aus einem Kristall, in welchem durch ein Piezoelement ein sich bewegendes Gitter aus Schallwellen erzeugt wird, wodurch es m¨oglich ist, das Spektrum sowie die Dispersion der Pulse anzupassen. In einer letzten Stufe werden die Pulse durch ein Linsenteleskop aufgeweitet, da so die Effizienz der Verst¨arkung erh¨oht werden kann und des weiteren die nun bereits sehr intensiven Pulse den Kristall nicht besch¨adigen. Im Anschluss passieren die Pulse einen Gitterkompressor und werden durch gechirpte Spiegel f¨ ur die folgende Hohlfaser vorkompensiert. In dieser wird durch Selbstphasenmodulation (siehe 2.3.7) die Bandbreite des Pulses erh¨oht wodurch die bandbreitenbegrenzte Pulsdauer absinkt. Im Ergebnis soll dieses System Pulse mit Pulsdauern von unter 8 fs mit einer Energie um 5 mJ liefern. 2.7 Attosecond-Lighthouse Effekt Das Separieren eines einzelnen Attosekunden-Pulses aus dem Pulszug ist mit mechanischen oder optoelektrischen Methoden (Shutter-Blenden, o.¨a.) nicht m¨oglich, da hierf¨ ur Schaltzeiten im Attosekundenbereich n¨otig w¨aren. Vincenti und Qu´er´e[1] schlugen daher einen Mechanismus vor, durch welchen die Pulse schon bei ihrer Erzeugung in unterschiedliche Raumrichtungen propagieren, wodurch mit Hilfe einer geeigneten Lochblende einzelne Pulse separiert werden k¨onnen. Dies geschieht durch das Ausnutzen einer Pulsfrontschiefstellung, bei welcher die Normale zur Pulsfront und der Propagationsrichtung nicht parallel zueinander sind. 19 2.7 Attosecond-Lighthouse Effekt 2 GRUNDLAGEN Abbildung 2.8: Simulation des Abstrahlverhaltens bei der Erzeugung von hohen Harmonischen durch einen Laserpuls mit Winkeldispersion. Dargestellt ist die abgestrahlte Intensit¨at (farbcodiert) bei gegebenen WellenvektorKomponenten kx und kz (normiert auf klaser ), in der Abstrahl-Ebene. [1] Die Kombination eines dispersiven Elements (wie ein Gitter oder Prisma) und einer Fokussierungsoptik wirkt wie ein Spektrometer, wodurch der Puls im Fokuspunkt in seine spektralen Anteile r¨aumlich aufgespalten wird. Da sich die Wellenl¨ange hierbei im Fokus transversal in erster N¨aherung linear mit dem Abstand zur Strahlachse ¨andert, sind aufeinanderfolgende Wellenfronten nicht mehr zueinander zueinander. Wie im 3-Schritt-Modell beschrieben, kommt es jeweils im Abstand einer halben Periode des elektrischen Feldes zur Erzeugung eines Lichtpulses, welcher senkrecht zur Wellenfront abgestrahlt wird. Betrachtet man die einzelnen Wellenfronten des Pulses mit Winkelchirp im Fokuspunkt, stellt man fest, dass diese zueinander verkippt sind, wodurch die von ihnen ausgehenden Lichtpulse in der Ebene der Winkeldispersion aufgef¨achert werden. Hierbei erwartet man eine Separation der einzelnen Pulse, welche in erster N¨aherung linear mit der Winkeldispersion des erzeugenden Pulses w¨achst. 20 2.7 Attosecond-Lighthouse Effekt 2 GRUNDLAGEN Abbildung 2.9: Mit Hilfe des Beugungsintegral numerischen berechnetes Verhalten der Wellenfronten eines Pulses mit einer Dauer von 8 fs und einer Winkeldispersion von 400 rad/m im Fokuspunkt. Deutlich sichtbar ist, dass aufeinander folgende Wellenfronten nicht parallel zueinander stehen, wodurch die erzeugten Attosekunden-Pulse in verschiedene Richtungen abgestrahlt werden. Eine dazu ¨aquivalente Beschreibung l¨asst sich aus der Tatsache ableiten, dass bei einem Puls mit Winkeldispersion eine schiefe Pulsfront auftritt. Betrachtet man bei einem solchen Puls das Intensit¨atsmaximum, stellt man fest, dass sich dieses u ¨ber die L¨ange des Pulses transversal verschiebt. Abbildung 2.10: Darstellung des Attosecond-Lighthouse-Effekts durch die Aufteilung eines Pulses mit Pulsfrontschiefstellung in die Summe vieler transversal versetzter Teilpulse. Durch die Fokussierung propagieren diese Teilpulse in unterschiedliche Richtungen durch den Fokus. 21 2.7 Attosecond-Lighthouse Effekt 2 GRUNDLAGEN Da dieses bei der Fokussierung zur Strahlachse hin gebrochen wird, folgt hieraus, dass die Propagationsrichtung des Pulses im Fokuspunkt in der Dispersionsebene rotiert. Um eine m¨oglichst gute Separation der erzeugten Pulse zu erhalten, sollte die Verkippung der Wellenfronten zueinander m¨oglichst groß sein. Die maximale Aufspaltung der Pulse ist dabei durch die Divergenz des einfallenden Strahls Θ begrenzt, welche durch die Brennweite f der Fokussierungsoptik und den initialen Stahldurchmesser wi bestimmt ist: Θ= wi f ¨ Mit der Pulsdauer τ ergibt sich somit eine maximale Anderungsrate der Propagationsrichtung der Wellenfronten im Fokuspunkt wi Θ = 2τ 2τ f ωmax = , f¨ ur welche die Seperation der erzeugten Pulse maximal wird. Der dazu n¨otige Winkelchirp wurde mangels einer analytischen L¨osung in Kapitel 3.1.4 durch die Simulation der Wellenfronten im Fokuspunkt bestimmt. Wird ein Puls mit Winkeldispersion fokussiert, kommt es im Brennpunkt durch die zeitliche Streckung des Pulses sowie die Verbreiterung des Brennpunktes zu einer Reduktion der Intensit¨at mit zunehmendem Winkelchirp. Die maximale Intensit¨at eines Pulses im Brennpunkt eines Parabolspiegels mit Fokusl¨ange f betr¨agt bei Anwesenheit eines Winkelchips C: Imax = I0 σ 1 + Cf ωo wobei σ die Bandbreite des Pulses und ω0 die Gaußbreite des Brennpunktes ohne Winkeldispersion ist. 22 3 ERGEBNISSE 3 Ergebnisse 3.1 Simulation der Wellenfronten im Fokuspunkt eines Pulses mit Winkelchirp Das Abstrahlverhalten von Attosekunden-Pulsen, welche mit Hilfe des AttosecondLighthouse-Effekt erzeugt werden sollen, wird bestimmt durch die Geometrie der Wellenfronten im Fokuspunkt. Um zu untersuchen, was an unserem Lasersystem erreicht werden kann und welchen Einfluss m¨ogliche Stellparameter wie die Pulsl¨ange, D2 -Chirp sowie die Winkeldispersion auf diese haben, wurde ein Programm in C++ geschrieben, welches diese mit Hilfe des Beugungsintegrals berechnet. Dazu wird das analytisch bekannte Feld eines einfallenden Pulses mit ebenen Wellenfronten u ucksichtigung ¨ber die Spiegeloberfl¨ache unter Ber¨ der retardierten Zeit und Laufzeit-Differenz f¨ ur jeden Beobachtungspunkt in einer Schnittebene durch den Fokus aufsummiert. Beim Aufruf des Programms werden diesem die Parameter Pulsdauer, Winkelchirp (Cax ), zeitlicher Chirp (D2 ) und Einfallswinkel u ¨bergeben. Auf diese Weise wurde es m¨oglich, den Einfluss dieser Parameter auf das Fokusverhalten zu untersuchen. Um die Plausibilit¨at der Ergebnisse zu best¨atigen, wurde die Fokusgeometrie des Simulationsergebnisses f¨ ur ausgew¨ahlte Testparameter bestimmt und mit den theoretisch erwarteten Werten f¨ ur diese verglichen. 3.1.1 Implementierung des Beugungsintegrals Im Folgenden soll der Programmaufbau erkl¨art werden, mit welchem eine numerische L¨osung f¨ ur das Beugungsintegral im Fokuspunkt berechnet werden kann. Zun¨achst werden dazu alle n¨otigen Eingangsparameter definiert. Dazu werden die beim Programmaufruf mitgelieferten Parameter wie folgt geparsed: $ ./beugungsintegral {Pulsdauer/fs} {Winkelchirp/rad m−1 } {D2/fs2 } Das Programm durchl¨auft in der Folge zwei verschachtelte for-Schleifen. Die ur welches ¨außere Schleife durchl¨auft alle Punkte in dem Beobachtungsfeld, f¨ das Feld berechnet werden soll, mit einer zuvor festgelegten Aufl¨osung, die 23 3.1 Simulation der Wellenfronten im Fokuspunkt eines Pulses mit Winkelchirp 3 ERGEBNISSE Innere durchl¨auft die Samplepunkte auf der analytisch festgelegten Spiegelfl¨ache. F¨ ur jeden der Punkte auf der Spiegelfl¨ache wird das (komplexe) elektrische Feld eines einlaufenden Gaußpulses mit den geparsten Parametern zu einem retardierten Zeitpunkt bez¨ uglich des Beobachtungspunktes berechnet und zum lokalen Feld im Fokus addiert. Das resultierende Array wird nach Durchlauf der Schleifen in einer Datei gespeichert und kann in der Folge ausgewertet werden. Abbildung 3.1: Flussdiagramm des Algorithmus zur Berechnung des Feldes im Fokuspunkt mit zwei verschachtelten for-Schleifen Die Laufzeit diese Algorithmus w¨achst mit ansteigender Anzahl der Samplepunkte und steigender Aufl¨osung quadratisch. Da des weiteren f¨ ur jeden Schleifendurchlauf Wurzel-, Expotential– und trigonometrische Funktionen genutzt werden, kommt es schon bei kleinen Beobachtungsfeldern zu hohen Laufzeiten, weshalb die Wahl einer angemessenen Aufl¨osung n¨otig ist. 24 3.1 Simulation der Wellenfronten im Fokuspunkt eines Pulses mit Winkelchirp 3 ERGEBNISSE Dieser wurde sich schrittweise gen¨ahert, indem sie so lange erh¨oht wurde, bis ein ausreichend gutes Ergebnis erreicht wurde. Wird auf dem Spiegel eine zu geringe Aufl¨osung gew¨ahlt, beobachtet man im Fokuspunkt ein Verhalten analog zu einem Beugungsgitter, wobei sich Nebenmaxima radialsymmetrisch um den Fokuspunkt herum befinden, was jedoch durch Abfragen des Feldes an nicht periodischen beziehungsweise zuf¨alligen Punkten (Monte-CarloMethode) verhindert werden kann. Prinzipiell ließe sich dieses Programm weiterhin durch Parallelisierung (Multithreading und eine Portierung auf eine GPU Platform) beschleunigen, was jedoch im Rahmen dieser Arbeit nicht umgesetzt wurde, da durch geeignete Wahl von Aufl¨osung und Beobachtungsraum eine Gesamtlaufzeit von etwa 10min pro Schnitt erreicht werden konnte. Abbildung 3.2: Durch das Beugungsintegral berechnetes radiales Intensit¨atsprofil im Fokuspunkt mit von links nach rechts 4X4, 8X8 und 32X32 Quellpunkten auf dem Spiegel. Mit zunehmender Anzahl der Quellpunkte verschwinden die durch ihre periodische Anordnung erzeugten Interferenzstreifen. 3.1.2 Plausibilit¨ at der Simulationsergebnisse Um die Aussagekraft der Simulationsergebnisse zu u ufen, wurden Tests ¨berpr¨ durchgef¨ uhrt. Daf¨ ur wurden Szenarien untersucht, f¨ ur welche die Ergebnisse formal bekannt sind und diese im Anschluss mit der Simulation verglichen. ¨ Eine gute Ubereinstimmung zwischen Erwartung und Simulation legt dabei nahe, dass diese brauchbare Resultate liefert, auf deren Grundlage ein Experiment aufgebaut werden kann. Die Gaußbreite der Strahltaille wurde als Test f¨ ur die Aussagekraft des Programms genutzt. Dazu wurde statt einem Schnitt durch den Fokus ledig25 3.1 Simulation der Wellenfronten im Fokuspunkt eines Pulses mit Winkelchirp 3 ERGEBNISSE lich das radiale Profil des Amplitudenbetragsquadrates eines ungechirpten Pulses berechnet. Aus diesem kann im Anschluss die Gaußbreite berechnet werden. Dabei wurden schrittweise Fokusl¨ange und Gaußbreite des einfallenden Pulses modifiziert und die Ergebnisse geplottet. Es zeigte sich eine gute ¨ Ubereinstimmung mit der analytischen Beschreibung (Kap. 2.2) Abbildung 3.3: Plot der quadratischen Feldamplitude (Realteil) des idealen Fokuspunktes eines Gaußstrahls ohne Chirp. Der Strahl propagiert von links nach rechts durch den Fokus. 26 3.1 Simulation der Wellenfronten im Fokuspunkt eines Pulses mit Winkelchirp 3 ERGEBNISSE 140000 Intensit¨ at(beliebige Einheit) 120000 100000 80000 60000 40000 20000 0 -100 -50 0 50 100 r/µm Abbildung 3.4: radiales Intensit¨atsprofil des in Abb. 3.3 dargestellten Fokus. Erwartet (siehe Anhang A) wurde eine Strahltaille von w = 23µm. In gr¨ un eingezeichnet ist ein gefittetes Gaußprofil, dessen Strahltaille w = 23.1µm(±0.2µm) betr¨agt. Wie erwartet zeigte sich ein linearer Zusammenhang zwischen Fokusbreite und dem Durchmesser des einfallenden Strahls. Im Plot 3.5 sieht man das die Simulationsergebnisse sehr gut mit dem erwartetem Verlauf u ¨bereinstimmen. Des Weiteren ließ sich beobachten, dass die Fokusbreite linear mit der Fokusl¨ange des Spiegels ansteigt. 27 3.1 Simulation der Wellenfronten im Fokuspunkt eines Pulses mit Winkelchirp 3 ERGEBNISSE 35 30 25 w/µm 20 15 10 5 0 0 0.1 0.2 0.3 0.4 0.5 0.6 0.7 0.8 0.9 1 f/m Abbildung 3.5: Fokustaillie in Abh¨angigkeit von der Fokusl¨ange, in gr¨ un dar¨ gestellt ist der erwartete Verlauf. Dabei zeigt sich eine gute Ubereinstimmung zwischen Erwartungswert und Simulationsergebnisse. 3.1.3 Einflusses der Pulsl¨ ange Nachdem die Verl¨asslichkeit der Simulationsergebnisse u uft wurde, konn¨berpr¨ te als n¨achstes der Einfluss der Pulsl¨ange auf die Verkippung aufeinanderfolgender Wellenfronten im Fokuspunkt untersucht werden. Dazu wurde der Verlauf des elektrischen Feldes im Fokus berechnet, wobei die Pulsdauer in 1 fs Schritten von 6 fs auf 20 fs und der Winkelchirp von 0 rad/m auf 2500 rad/m in 10 rad/m Schritten erh¨oht wurde. Von der Pulsdauer unabh¨angig zeigt sich dabei, dass mit zunehmendem Winkelchirp der Verkippungswinkel zun¨achst steil ansteigt, ein Maximum erreicht und im Anschluss wieder asymptotisch abf¨allt. F¨ ur l¨angere Pulse nimmt die maximal m¨ogliche Verkippung ab, um diese zu erreichen ist jedoch ein h¨oherer Winkelchirp n¨otig. Auf diese Weise l¨asst sich ein Zusammenhang zwischen Pulsl¨ange und optimalem Winkelchirp sowie eine obere Grenze f¨ ur die Pulsl¨ange der prim¨aren Pulse bestimmen. Hierf¨ ur wurde als Bedingung gesetzt, dass die erzeugten 28 3.1 Simulation der Wellenfronten im Fokuspunkt eines Pulses mit Winkelchirp 3 ERGEBNISSE Pulse mindestens um 1 mrad voneinander getrennt sein sollten. Aus der Simulation geht dabei hervor, dass die maximale Pulsdauer in diesem Fall 15 fs betragen darf. F¨ ur l¨angere Pulse liegt die maximale Separation auf Basis des Attosecond-Lighthouse-Effekts unter dieser Grenze. 2.5 6fs 7fs 8fs 2 9fs 10fs 11fs 12fs 1.5 mrad 13fs 14fs 15fs 1 0.5 0 0 200 400 600 800 1000 1200 1400 1600 1800 2000 Cax rad/m Abbildung 3.6: Maximal erwarteter Separationswinkel der erzeugten Attosekundenpulse abh¨angig von Pulsl¨ange und Winkelchirp. Erwartungsgem¨aß nimmt die maximal m¨ogliche Separation mit der Pulsl¨ange ab. 3.1.4 Verhaltens f¨ ur Pulse mit Winkelchirp Des Weiteren wurde untersucht, welchen Einfluss der Winkelchirp auf die Fokusgeometrie hat. Hierbei konnte eine axiale Verbreiterung des Fokuspunktes nachgewiesen werden, welche asymptotisch linear mit dem Winkelchirp w¨achst. 29 3.1 Simulation der Wellenfronten im Fokuspunkt eines Pulses mit Winkelchirp 3 ERGEBNISSE 120 110 100 90 w/µm 80 70 60 50 40 30 20 0 200 400 600 800 1000 Cax / rad m 1200 1400 1600 1800 2000 −1 Abbildung 3.7: Fokusbreite in Abh¨angigkeit des Winkelchirps. Das lineare Wachstum der Fokusbreite resultiert aus der spektralen Aufspaltung des Pulses. Es zeigt sich, dass sich die Fokusbreite in dem Bereich von 0 bis 800 rad/m verdoppelt. Dies entspricht dem Bereich, welcher zuvor als relevant f¨ ur den Attosecond-Lighthouse-Effekt identifiziert wurde, da auf diesem die zuvor bestimmten Maxima des Verkippungswinkels der Wellenfronten oberhalb von 1 mrad liegen. 3.1.5 Einfluss der spektraler Phase Die bisherigen Berechnungen wurden f¨ ur Pulse ohne spektrale Phase durchgef¨ uhrt. Die zur Erzeugung der Winkeldispersion genutzten Prismen erzeugen jedoch einen zus¨atzlichen D2 Chirp, weshalb dessen Einfluss ebenfalls untersucht wurde. Es zeigt sich, dass die Verkippung der Wellenfronten durch eine spektrale Phase verringert wird. Dieses Ergebnis entspricht der Erwartung, dass die durch den D2 Chirp hervorgerufene Verl¨angerung der Pulsdauer zu einer Reduktion der Wellenfrontenverkippung f¨ uhren sollte, welche aus der vorhergehenden Untersuchung des Einflusses der Pulsl¨ange hervorgeht. 30 3.2 Erzeugung hoher Harmonischer 3 ERGEBNISSE 2 8fs 10fs 12fs 14fs mrad 1.5 1 0.5 0 0 50 100 D2 / fs 150 200 2 Abbildung 3.8: maximal erwarteter Separationswinkel der erzeugten Attosekundenpulse abh¨angig von Pulsl¨ange und D2 Chirp. Es zeigt sich, dass der Verkippungswinkel mit zunehmendem D2 abnimmt. Es zeigt sich, dass je nach Pulsl¨ange ein maximaler Chirp von bis zu 60 fs2 toleriert werden kann, damit der Verkippungswinkel weiterhin u ¨ber 1 mrad betragen kann. 3.2 Erzeugung hoher Harmonischer Ein bestehendes Experiment zur Erzeugung hoher Harmonischer an einem Gastarget sollte als Ausgangspunkt f¨ ur die Umsetzung des Attosecond-LighthouseEffekts genutzt werden. Der Aufbau besteht dabei aus drei hintereinander angeordneten Kammern. Die erste befindet sich direkt an der Beamline. In dieser wird der ankommende Strahl durch zwei Spiegel in das Experiment einjustiert, so dass er m¨oglichst senkrecht (etwa 8◦ Abweichung zum Lot) auf einen sph¨arischen Spiegel mit einer Fokusl¨ange von 70 cm f¨allt. Durch diesen wird er in die zweite Kammer fokussiert, wo sich am Fokuspunkt eine durch Linearmotoren bewegliche GasD¨ use befindet. Mit dieser l¨asst sich eine Gaswolke mit einstellbarem Vordruck und variabler Gasmenge injizieren. Durch ein Verfahren dieser D¨ use l¨asst sich 31 3.2 Erzeugung hoher Harmonischer 3 ERGEBNISSE durch einen Z-Achsen Scan der optimale Wechselwirkungspunkt von Laserpuls und Gasplasma finden. ¨ Im Ubergang zwischen zweiter und dritter Kammer lassen sich Metallfilter anbringen, um den prim¨aren Laserpuls von dem erzeugten Attosekundenpulszug zu trennen, bevor dieser in der letzten Kammer auf eine Vorrichtung trifft, mit deren Hilfe ein Gitter in den Strahlweg geschoben werden kann. Auf der sich dahinter befindlichen CCD-Kamera kann somit die Geometrie des Pulses sowie sein Spektrum beobacht werden. Zun¨achst wurde an diesem Aufbau die Erzeugung hoher Harmonischer optimiert, sodass eine m¨oglichst hohe Intensit¨at und kleine Divergenz des Pulszugs auf der CCD-Kamera beobachtet werden konnte. Die Beobachtung eines Harmonischen-Spektrums diente im Anschluss als Beleg f¨ ur die Anwesenheit eines Attosekundenpulszugs, welcher sp¨ater durch den AttosecondLighthouse-Effekt r¨aumlich aufgespalten werden sollte um einzelne Attosekundenpulse zu separieren. 3.2.1 Z-Achsen Scan Um die Effizienz der Erzeugung von Harmonischen-Pulsen zu optimieren, ist es n¨otig die optimale Position der Gasd¨ use abh¨angig vom Fokuspunkt zu finden. Mit Hilfe von Stab-Motoren l¨asst sich diese tangential so wie longitudinal verschieben. W¨ahrend die tangentiale Position gefunden werden kann, indem die D¨ use durch Sichtkontrolle zentral unter dem entstehenden Laserplasma positioniert wird, muss f¨ ur die longitudinale Position ein Z-Achsen Scan durchgef¨ uhrt werden. Dabei wird die D¨ use Schritt f¨ ur Schritt entlang der Strahlachse verschoben und nach jedem Schritt mit Hilfe einer CCD-Kamera die dort erzeugten Harmonischen-Pulse auf Intensit¨at und Geometrie untersucht. Ziel ist dabei eine Position der D¨ use zu finden, an welcher eine m¨oglichst hohe Intensit¨at und ein schmales gaußf¨ormiges Profil des erzeugten Pulszugs gefunden werden kann. 32 3.2 Erzeugung hoher Harmonischer 3 ERGEBNISSE Abbildung 3.9: links: Aufnahme eines gaußf¨ormiger Harmonischen Pulses welcher am durch den Z-Achsen Scan ermittelten optimalen Wechselwirkungspunkt erzeugt wurde. rechts: Aufnahme eines Pulszugs welcher außerhalb des optimalen Wechselwirkungspunkt erzeugt wurde. Weiterhin wurde untersucht, wie sich ein zus¨atzlicher Chirp auf die Erzeugung hoher Harmonischer in unserem Experiment auswirkt. Dies ist von großem Interesse, da die f¨ ur den Attosecond-Lighthouse-Effekt zus¨atzlich in den Strahlweg eingebrachten Prismen neben einer Winkeldispersion auch einen Chirp verursachen. Dazu wurden mehrere Z-Scans durchgef¨ uhrt, bei denen zus¨atzliche 1mm dicke Glasfenster in den Strahlweg eingesetzt wurden, welche jeweils einen Chirp von etwa 40fs2 erzeugen. Es zeigte sich, dass eine maximale Intensit¨at der harmonischen Pulsz¨ uge durch das Einsetzen von 3mm Glas erreicht werden konnte. Hieraus wurde die Schlussfolgerung gezogen, dass auch mit zus¨atzlichem dispersivem Medium im Strahlweg im Fokuspunkt noch Bedingungen herrschen, unter welchen die Erzeugung von Harmonischen m¨oglich ist. 33 3.2 Erzeugung hoher Harmonischer 3 ERGEBNISSE 140000 1mm Glas 2mm Glas 120000 3mm Glas 100000 Counts 80000 60000 40000 20000 0 28 30 32 34 36 38 40 42 44 z/mm Abbildung 3.10: Intensit¨atsverlauf der erzeugten Harmonischen-Pulsz¨ uge in Abh¨angigkeit von der Position der Gasd¨ use. Der Nullpunkt der Z-Achse ist hierbei definiert durch den Startpunkt des Stab-Motors welcher die Gasd¨ use entlang der Z-Achse bewegt. Die Messreihen in Plot 3.10 mit 1mm und 2mm Glas wurden im 2x2Binning durchgef¨ uhrt, wohingegen f¨ ur 3mm ein 1x1-Binning gew¨ahlt wurde, da es f¨ ur 3mm Glas im 2x2 Binning zu einer S¨attigung auf dem Z-AchsenIntervall von 34mm bis 42mm kam. Zum Vergleich mit den Messwerten der beiden anderen Messreihen wurden die Werte diese Messreihe daher vervierfacht. Es zeigte sich, dass eine maximale Intensit¨at bei 3mm Glas erreicht werden konnte, was einem Chirp von zus¨atzlich etwa 120fs2 entspricht. 3.2.2 Spektrum Nachdem eine optimale Position f¨ ur die Gas-D¨ use f¨ ur die Erzeugung hoher Harmonischer gefunden wurde, wurde ein Spektrum der erzeugten HarmonischenPulse aufgenommen (Abb. 3.11). Dazu wurde ein Transmissionsgitter zwischen den Aluminiumfilter und die CCD-Kamera gefahren. Um einen m¨oglichst hohen Kontrast zu erhalten, wurde die Belichtungszeit der Kamera auf 30 s gesetzt und in dieser Zeit zehn mal Gas injiziert. Im aufgenommenen Spektrum 34 3.2 Erzeugung hoher Harmonischer 3 ERGEBNISSE finden sich Harmonische bis zur 47ten Ordnung. Das obere Ende des aufgenommenen Spektrums ist begrenzt durch die Absorptionskante des AluminiumFilters bei 17 nm, durch welche ein rapider Abfall in der Intensit¨at der h¨ochsten klar identifizierbaren Ordnung entsteht. Abbildung 3.11: Spektrum eines Harmonischen-Pulszuges, aufgenommen an der Position mit maximaler Intensit¨at. Am linken Rand findet sich die nullte Ordnung. Bei den wagerechten Streifen handelt es sich um Abschattungen welche durch das St¨ utzgitter entstehen. Das Spektrum mit deutlich ausgepr¨agten Harmonischen-Peaks l¨asst darauf schließen, dass ein Pulszug von Attosekundenpulsen erzeugt wurde. 35 3.3 Attosecond Lighthouse Effect 3 ERGEBNISSE 870 865 860 Counts 855 850 845 840 835 0 200 400 600 800 1000 1200 1400 1600 1800 Pixel Abbildung 3.12: Spaltenweise aufsummierte Intensit¨at des Spektrums aus Bild 3.11. Zu sehen sind die Peaks der Harmonischen mit den Ordnungen 47-31. 3.3 Attosecond Lighthouse Effect Im folgenden werden der entworfene Aufbau f¨ ur die Umsetzung des AttosecondLighthouse-Effekts vorgestellt und im Anschluss die experimentellen Resultate diskutiert. 3.3.1 Setup Ausgehend von den Ergebnissen der Simulation wurde ein Aufbau entworfen, mit welchem es m¨oglich sein soll, isolierte Attosekunden-Pulse auf Basis des Attosecond-Lighthouse-Effekts zu erzeugen. Es zeigte sich, dass um den Attosecond-Lighthouse-Effekt in unserem Lasersystem erfolgreich umzusetzen ein Winkelchirp von zwischen 100 rad/m und 800 rad/m optimal ist. Dies w¨ urde zu einer Separation der erzeugten Pulse von bis zu 2 mrad f¨ uhren. Bei einem gr¨oßeren Winkelchirp sinkt diese, und mit ihr auch die erwartete Separation der erzeugten Attosekundenpulse wieder ab. Gleichzeitig sinkt die Intensit¨at im Brennpunkt mit zunehmendem Winkelchirp aufgrund der axialen Verbreiterung des Fokuspunktes, wodurch die Erzeugung einzelner Pulse 36 3.3 Attosecond Lighthouse Effect 3 ERGEBNISSE nicht mehr optimal verl¨auft. Ein solcher Winkelchirp l¨asst sich, wie von Kyung Taek Kim, et. al. [6] gezeigt, durch ein Paar identischer, d¨ unner Prismen erzeugen, welche zueinander verkippt sind. Stehen die beiden Prismen exakt parallel, wird der durch ein einzelnes Prisma erzeugte Winkelchirp durch das Zweite wieder aufgehoben. Sind die beiden Prismen zueinander verkippt, bleibt ein restlicher Winkelchirp zur¨ uck. Durch den Kippwinkel der Prismen l¨asst sich somit der gew¨ unschter Winkelchirp einstellen. Grunds¨atzlich w¨are ein Aufbau mit variablem Winkelchirp auch mit einem einzelnen Prisma m¨oglich, jedoch ben¨otigt man hierf¨ ur ein sehr spitzes Pris◦ ¨ ma mit einem Offnungswinkel von 1 . Des Weiteren ist auf diese Weise eine Kompensation auf 0 rad/m nicht m¨oglich. ¨ Die beiden genutzten Prismen besitzen einen Offnungswinkel von 8◦ , wodurch bei einem maximalen Verkippungswinkel der beiden Prismen von 40◦ ein Regelbereich von 0-600 rad/m erreicht werden kann. Diese Berechnungen basieren auf den in [7] angegebenen Brechungsindizes. Abbildung 3.13: Schematischer Aufbau des Aufbaus zur Erzeugung isolierter Attosekundenpulse Da eine Ver¨anderung des Winkelchirps gleichzeitig mit einer Ablenkung des Strahls einher geht, muss dessen Strahlgang nach jeder Modifikation des 37 3.3 Attosecond Lighthouse Effect 3 ERGEBNISSE Prismenpaars wieder korrigiert werden. Um einen m¨oglichst kleinen Strahlversatz zu erhalten, wurde dieses so positioniert, dass sich unmittelbar hinter dem zweiten Prisma ein Umlenkspiegel befand. Ein zu großer Abstand zwischen Prismen und Spiegel kann ansonsten dazu f¨ uhren, dass der Strahl an diesem vorbei l¨auft und ohne Versatz des gesamten Spiegels nicht mehr in die Experimentalkammer gelangt, was jedoch nicht gew¨ unscht ist, da die Justage hierdurch wesentlich verkompliziert w¨ urde. 3.3.2 Beobachtung Nachdem die Prismen eingesetzt worden sind, wurde ein weiterer Z-AchsenScan durchgef¨ uhrt. Dies sollte dazu dienen (wie bereits zuvor, siehe 3.2.1), die optimale Position f¨ ur die Gasd¨ use zu finden. Hierbei wurde jedoch festgestellt, dass sich das durch die Vor¨ uberlegungen erwartete Ergebnis nicht einstellte. Da sich bereits bei der Erzeugung von Harmonischen-Pulsen eine Abh¨angigkeit der Abstrahlung von einem zus¨atzlichem D2 Chirp (Abb. 3.10) zeigte wurde der Scan mit einer unterschiedlichen Anzahl von Glasfenstern wiederholt. Zwar konnte eine Abstrahlung festgestellt werden, jedoch nicht in Form separierter Attosekunden-Pulse. Stattdessen wurde eine axiale Verbreiterung der Abstrahlung beobachtet, welche jedoch nicht in der Ebene der spektralen Aufspaltung des Prim¨arstrahls lag. Dar¨ uber hinaus wurde ein Spektrum aufgenommen, in welchem jedoch weiterhin Harmonische festgestellt wurden, was auf einen Pulszug mit deformiertem Strahlprofil schließen l¨asst. 38 3.4 3.4 Fehlerdiskussion 3 ERGEBNISSE Fehlerdiskussion Nachdem alle Voruntersuchungen abgeschlossen waren, wurden Experimente uhrt. Hierbei wurde jezur Erzeugung isolierter Attosekundenpulse durchgef¨ doch festgestellt, dass sich unter Anwesenheit eines durch die beiden Prismen erzeugten Winkelchirps leider nicht die gew¨ unschten Ergebnisse einstellten, sondern im besten Fall nur eine schwache, stark aufgeweitete Abstrahlung von Harmonischen beobachten ließ. Im Folgenden soll aus diesem Grund eine Diskussion m¨oglicher noch nicht behobener Fehlerquellen durchgef¨ uhrt werden. 3.4.1 Laserparameter Als eine Fehlerquelle wurden die genutzten Femtosekundenpulse identifiziert. Nachdem die Experimente durchgef¨ uhrt wurden, stellte sich heraus, dass es zu einer leichten Schr¨ageinkopplung des Lasers in das SPIDER-Ger¨at kam, wodurch im Nachhinein nicht mit letzter Sicherheit gekl¨art werden konnte, ob die gemessenen Pulsdauern und zeitlichen Feldverl¨aufe zum Zeitpunkt der Experimente korrekt waren und die Pulse m¨oglicherweise zu lang waren. Es besteht daher die M¨oglichkeit, dass durch Nachjustage der Einkopplung in einer erneuten Messreihe eine Puls-Seperation beobachtet werden kann. Dar¨ uber hinaus wurde vermutet, dass eine zu hohe Intensit¨at genutzt wurde, wodurch es zur Bildung eines Plasmas kam, welches eine koh¨arente Elektronenbewegung unterbunden haben k¨onnte. Es stellte sich jedoch herraus, dass die gechirpten Spiegel des zur Verf¨ ugung stehenden Abschw¨achers eine signifikante Kr¨ ummung aufwiesen, welche nicht kompensiert werden konnte. Es solte deher versucht werden, die Experimente mit geringerer Intensit¨at zu wiederholen sobald der Abschwecher einsatzbereit ist. 3.4.2 Fokusgeometrie In unserem Aufbau wird ein sph¨arischer Spiegel mit Fokusl¨ange von 70 cm verwendet. Um zu u ufen, ob es sich bei dem beobachteten Effekt um ¨berpr¨ einen Abbildungsfehler aufgrund eines zur optischen Achse schiefen Einfalls des Prim¨arstrahls handelt, wurde in das bereits vorhandene Simulationsprogramm, in welchem bisher eine parabolische Spiegeloberfl¨ache angenommen 39 4 ZUSAMMENFASSUNG wurde, ein sph¨arischer Spiegel implementiert. Um die Spiegelgeometrie zu w¨ahlen, muss dazu vor der Kompilierung im Quellcode der Integer-Wert parabel auf 0 (sph¨arisch) oder 1 (parabolisch) gesetzt werden. Um den Einfluss der Verkippung zu untersuchen, wurde eine Variable ang eingef¨ uhrt, mit welcher ein Winkel definiert werden kann, um welchen der Spiegel wie im Experiment in der Ebene der spektralen Aufspaltung gekippt werden kann. Gleichzeitig musste hierbei beachtet werden, dass das Beobachtungsfeld um den doppelten Winkel gedreht wird. Hierbei wurden jedoch keine keine signifikanten Unterschiede im Fokus festgestellt, was darauf zur¨ uckgef¨ uhrt werden kann, dass sich die Oberfl¨ache des im Experiment verwendeten Spiegels u ¨ber seinen gesamten Durchmesser um weniger als λ/10 von einem parabolischen Spiegel gleicher Fokusl¨ange unterscheidet und der Spiegel nur sehr leicht verkippt wurde. 4 Zusammenfassung In dieser Arbeit wurden die Grundlagen zur Erzeugung isolierter AttosekundenLichtpulse erkl¨art und die Umsetzbarkeit des Attosecond-Lighthouse-Effekts an unserem Lasersystem untersucht. Darauf aufbauend wurde ein Experiment entwickelt, mit Hilfe dessen einzelne Attosekunden-Pulse erzeugt werden k¨onnen. Hierf¨ ur wurden mit Hilfe eines selbst geschrieben Simulationsprogramms das Verhalten der Wellenfronten im Fokuspunkt untersucht, um daraus Parameter abzuleiten, bei welchen die Isolation einzelner Pulse m¨oglich sein sollte. Um eine Separation der abgestrahlten Pulse von mindestens 1 mrad zu gew¨ahrleisten, sollten die genutzten Pulse k¨ urzer als 12 fs sein und 2 gleichzeitig einem maximalen Chirp von 60 fs aufweisen. Unter diesen Voraussetzungen ist eine Separation von u ¨ber 1 mrad durch einen Winkelchirp zwischen 200 rad/m und 500 rad/m (abh¨angig von der Pulsl¨ange) m¨oglich. Bei der Durchf¨ uhrung dieses Experiments konnte die erwartete Aufspaltung des Attosekunden-Pulszugs nicht beobachtet werden, weshalb im Anschluss verschiedene Fehlerquellen untersucht wurden. Das Ergebnis legt nahe, dass es im Fokus zur Bildung eines Plasmas gekommen sein k¨onnte, welches durch Reduktion der Intensit¨at der genutzten Pulse unterbunden werden k¨onnte. Bei 40 4 ZUSAMMENFASSUNG der Untersuchung des Einflusses eines sph¨arischen Spiegels und einem leicht schr¨agen Einfall des Laserpulses auf diesen, konnte kein negativer Effekt auf die Verkippung der Wellenfronten im Fokuspunkt festgestellt werden. Aufbauend auf diese Arbeit sollten diese Fehlerquellen eliminiert werden, was vor allem durch die Optimierung des Lasersystems geschehen kann. Nach erfolgreicher Umsetzung des Attosecond-Lighthouse-Effekts k¨onnen die isolierten Pulse f¨ ur Pump-Probe-Experimente eingesetzt werden. Diese Arbeit legt damit die Grundlage f¨ ur weitere Arbeiten in unserem Institut, welche dazu f¨ uhren sollen, ein Instrument zur Untersuchung von Elektronendynamik auf atomaren Zeitskalen und Gr¨oßenordnungen zur Verf¨ ugung zu haben, was neue Forschungsbereiche zug¨anglich machen kann. 41 A FORMELN A Formeln Winkelchirp δγ(λ) | δλ Verz¨ ogerung u ¨ ber Pulsquerschnitt Cax λ0 ∆τ = · ω0 c0 Cax = | Rotationsfrequenz im Fokus ω0 ∆τ νr = 2 f τ + ∆τ 2 Abstrahlwinkel zwischen den einzelnen Pulse νr λ0 α= 2c0 maximale Rotationsfrequenz Θ νr,max = τ Pulsl¨ ange im Fokus s τf = τ 1 + ( wi Cax λ) 2 ) c0 τ Fokustailie eines Gausstrahls 2λf 2λ2 f Cax wf = 1+( ) πw0 πwτ c0 s Intensit¨ at im Fokus mit Winkelchirp Cax f λ If = (1 + )I0 wf i LITERATUR B Quellen Literatur [1] Attosecond Lighthouses: How To Use Spatiotemporally Coupled Light Fields To Generate Isolated Attosecond Pulses, H. Vincenti, F. Qu´er´e, Phys. Rev. Lett. 108, 113904 (2012) [2] Attosecond physics, F. Krausz, M. Ivanov, Reviews of modern physics Volume 81, (2009) [3] Angular chirp and tilted pulses in CPA lasers, G. Pretzler, A. Kasper, K. J. Witte, Appl. Phys. B 70, 1-9 (2000) [4] Gauss-Brennpunkt mit Laserpulsen, Prof. G. Pretzler, private Information, (2014) [5] H¨ochstleistungs- Kurzpulslaser, Prof. G. Pretzler, LMU M¨ unchen, (2000) [6] Photonic streaking of attosecond pulse trains, Kyung Taek Kim, et. al. nature photonics, (2013) [7] http://www.schott.com/advanced optics/german/abbe datasheets/schott datasheet nbk7.pdf, abgerufen 28.5.2014 [8] en.wikipedia.org/wiki/File:Cirped pulse amplification.png, abgerufen 28.5.2014 [9] ”Charakterisierung Hoher Harmonischer eines CEP-stabilisierten sub-10-fs-Hochleistungslasers”, Florian Kleeschulte, Masterarbeit, Heinrich-Heine-Universit¨at D¨ usseldorf, (2014) [10] Ultrafast dynamic imaging, Katsumi Midorikawa, Nature Photonics 5, 640-641, (2011) [11] Laser Bauformen, Strahlf¨ uhrung, Anwendungen, 7. Auflage, J. Eichler, H. J. Eichler, Springer, (2010) ii Literatur LITERATUR [12] Spectral phase interferometry for direct electric-field reconstruction of ultrashort optical pulses, C. Iaconis, I. A. Walmsley, OPTICS LETTERS, Vol. 23, No. 10, (1998) [13] Simultane Untersuchung von ultrakurzen Laserpulsen und laserbeschleunigten Elektronen, Charlotte Ariane Pipahl, Dissatertion, Heinrich-Heine-Universit¨at D¨ usseldorf, (2010) [14] Handbook of nonlinear optics, V.G. Dimitriev, G.G. Gurzadyan, D.N. Nikogosyan, third revised Edition, Springer, (1999) [15] Generalized phase-matching conditions for high harmonics: The role of field-gradient forces, Philippe Balcou, Pascal Salieres, Anne L’Huillier, Maciej Lewenstein, PHYSICAL REVIEW A, VOLUME 55, NUMBER 4 , 3205-3210, (1997) [16] Animal Locomotion, An Electro-Photographic Investigation of Consecutive Phases of Animal Movement, E. Muybridge, Philadelphia (1887) [17] Femtolasers Produktions GmbH. FemtopowerTM HE CEP, User Manual, (2013) iii ¨ C ERKLARUNG C Erkl¨ arung Hiermit versichere ich, die vorliegende Masterarbeit selbstst¨andig und nur mit den angegebenen Quellen und Hilfsmitteln angefertigt zu haben. Alle Stellen, die den Quellen entnommen wurden, sind als solche kenntlich gemacht worden. Diese Arbeit hat in gleicher oder ¨ahnlicher Form noch keiner Pr¨ ufungsbeh¨orde vorgelegen. D¨ usseldorf den 22. April 2015 Andre Sobotta iv D DANKSAGUNG D Danksagung Hiermit danke ich meinem Betreuer Prof. Pretzler f¨ ur die hervoragende Betreuung w¨ahrend meiner Arbeit in seiner Arbeitsgruppe und Prof. G¨orlitz f¨ ur ¨ die Ubernahme der Aufgabe des Zweitkorrektors. Des weiteren danke ich Dr. Dirk Hemmers, M.Sc. Thomas Hahn und M.Sc. Florian Kleeschulte, welche mir ebenfalls mit Rat und Tat zur Seite standen. v D DANKSAGUNG FINAL!!!! vi
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